Cr掺杂UiO-66负载Zn-Cr催化剂在低温CO2氧化丙烷脱氢中的性能与动力学研究

本文推荐：研究者通过水热法合成Cr掺杂UiO-66载体，采用共沉淀和浸渍法负载Cr/Zn活性组分，开发了高效低温CO2氧化丙烷脱氢（ODHP-CO2）催化剂。2%Zn-5%Cr/UiO-66(Cr)在450°C下实现18.7%丙烷转化率和75.5%丙烯选择性，并通过Langmuir-Hinshelwood动力学模型揭示表观活化能为12.34 kJ mol-1。

　　

亮点

本研究创新性地将铬掺杂UiO-66（Cr-doped UiO-66）作为载体，通过共沉淀法构建Cr/UiO-66(Cr)复合材料，并利用浸渍法引入锌助剂。XRD、BET等表征证实材料具有高比表面积和热稳定性。在固定床反应器中，2%Zn-5%Cr/UiO-66(Cr)催化剂于450°C、C₃H₈/CO₂摩尔比1条件下，展现出优异的丙烯选择性（75.5%）和丙烷转化率（18.7%）。

材料与试剂

实验采用高纯度C₃H₈、CO₂（≥99.995%）及ZrCl₄、Cr(NO₃)₃·9H₂O等试剂，通过水热法合成UiO-66(Cr)，其晶体结构经XRD验证（特征峰7.4°、8.5°对应(111)、(200)晶面）。

催化剂表征

XRD图谱显示铬掺杂未破坏UiO-66晶体结构，且未检测到Cr₂O₃杂峰，表明铬高度分散。BET测试揭示材料具备介孔特性，NH₃-TPD证实酸性位点分布优化，为低温催化提供活性中心。

结论

Cr-doped UiO-66载体结合Zn-Cr活性组分，成功实现低温ODHP-CO₂高效催化。动力学研究表明，反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制，表观活化能低至12.34 kJ mol^-1，为工业丙烯绿色生产提供新策略。