银修饰镍基电极的电化学阻抗分析与类费托合成：CO2/CO还原制烃机制研究

本文推荐：研究通过调控银（Ag）涂层厚度在镍（Ni）电极上的分布，揭示了Ag/Ni双金属界面在电化学CO2还原反应（CO2RR）和CO还原反应（CORR）中的关键作用。结合X射线光电子能谱（XPS）和电化学阻抗谱（EIS），阐明了?CO中间体吸附稳定性与C–C偶联效率的关系，为设计类费托（FT）合成路径的可持续燃料电催化剂提供了新思路。

　　

Highlight

银（Ag）修饰镍（Ni）电极的厚度调控揭示了类费托（FT）合成的电化学路径：薄Ag层因部分暴露Ni活性位点而促进析氢反应（HER），但抑制?CO保留；厚Ag层则形成稳定的金属界面，促进?CO积累和长链烃生成。

Fabrication of Ag/Ni electrodes

镍箔（99.96%纯度）经机械抛光和超声清洗后，通过溅射法沉积不同厚度（20–600秒）的Ag层，构建Ag_x/Ni模型电极，用于后续电化学测试。

Electrochemical CO₂ reduction on Ag/Ni electrodes with varying Ag thickness

在?1.42 V_RHE条件下，Ag_600s/Ni电极表现出最高的C₃–C₇烃选择性（法拉第效率达38%），而薄Ag层（20秒）因Ni暴露导致HER主导。电化学阻抗谱（EIS）显示CO环境会因瞬态毒化增加吸附阻力，而CO₂维持更稳定的界面动力学。

Conclusions

Ag厚度通过调控?CO–?H平衡和界面电子结构，实现从短链到长链烃的选择性切换，为仿生FT电催化体系设计提供了关键参数。