纳米多孔金属间化合物Ag4Sn的Sn/Ag协同作用实现宽电位窗口CO2电还原

本文报道了一种通过脱合金法制备的纳米多孔Ag4Sn金属间化合物（NP-Ag4Sn），其Sn位点因Ag/Sn电子结构协同调控表现出对CO生成的高选择性（FECO达95.2%），并在1.4V宽电位窗口（-0.37至-1.77V vs. RHE）保持>90%效率，同时抑制析氢反应（HER）。该工作为设计高效CO2RR（二氧化碳电还原）催化剂提供了新思路。

　　

Highlight

研究发现Ag₄Sn中的Sn位点通过协同电子效应，意外地从传统甲酸生成转向高效CO生产，其性能远超纯Ag催化剂。

Results and discussion

通过化学脱合金法（图1a）制备的纳米多孔结构中，Al₉₆Ag₃Sn₁前驱体脱合金后形成Ag₄Sn金属间相。有趣的是，Ag/Sn电子互修饰使Sn位点对*COOH中间体吸附能降低，同时显著抑制HER。NP-Ag₄Sn在-0.57V vs. RHE时FE_CO达95.2%，并在-1.77V时实现280 mA/cm²的工业级CO分电流密度（j_CO）。

Conclusions

Ag₄Sn金属间化合物通过Sn位点电子捐赠效应，创造了迄今最宽的CO₂RR高效窗口（1.4V），其性能突破商业化阈值。该策略还可通过调控SnO₂壳层实现甲酸路径切换，为精准调控电催化行为提供范例。