电荷平衡协同策略调控HfO2/SrRuO3异质结构相变与铁电性能的机理研究

本研究针对HfO2基铁电器件中正交相（o相）稳定化的关键科学问题，通过Sm掺杂HfO2/SrRuO3（SHO/SRO）异质结构体系，提出电荷平衡协同策略。研究发现电极终止面与掺杂浓度共同调控氧亚晶格空穴分布，实现从单斜相（m相）到正交相再到四方相（t相）的可控转变，获得64%高o相含量及33 μC/cm2的剩余极化强度，为设计高性能铁电器件提供新思路。

　　

铁电材料在存储器领域具有重要应用价值，但传统钙钛矿氧化物与CMOS工艺的兼容性问题长期制约其发展。2011年Si掺杂HfO₂薄膜室温铁电性的发现开辟了新方向，然而HfO₂在常温常压下稳定的单斜相（m相）不具备铁电性，其亚稳态正交相（o相）的稳定化成为关键挑战。青岛大学物理学院的研究团队在《Journal of Materiomics》发表研究，通过电荷平衡协同策略成功调控Sm掺杂HfO₂/SrRuO₃（SHO/SRO）异质结构的相变行为与铁电性能。

研究采用脉冲激光沉积（PLD）制备薄膜，结合高角度环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）和X射线衍射（XRD）进行结构表征，通过密度泛函理论（DFT）计算揭示机理，并利用铁电测试系统评估器件性能。

3.1 异质结构中的相变

通过控制SRO电极终止面（SrO或RuO₂）和Sm掺杂浓度（0-15%），观察到m→o→t相的连续转变。在SrO终止的SRO上，SHO7.5获得64%的o相体积分数；而RuO₂终止时o相峰值仅21.2%，表明电极界面调控对相变的关键作用。

3.2 铁电性与电荷平衡机制

DFT计算显示Sm³⁺掺杂引入的空穴优先占据O3氧亚晶格（形成三配位Hf-O键），降低o相与m相能量差ΔE(o-m)。电极功函数差异导致电子注入补偿空穴：SrO终止SRO（功函数-3.28 eV）比RuO₂终止（-4.73 eV）注入更多电子，使最佳o相稳定化所需Sm浓度从3.5%提升至7.5%。

3.3 器件可靠性

优化后的Pt/SHO7.5/SrO-SRO电容器展现优异性能：剩余极化2P_r达33 μC/cm²，开关激活场E_a为1.92 MV/cm，疲劳寿命超过7.8×10⁶次循环，十年保持特性预测良好。

该研究创新性地提出电荷平衡协同策略，阐明电极界面与掺杂协同调控氧亚晶格电荷分布的物理机制，不仅为HfO₂基铁电器件设计提供新范式，其普适性在La³⁺/Eu³⁺掺杂体系中也得到验证。通过同时优化异质结构中的功能层与电极界面，实现了铁电性能与可靠性的同步提升，对推动高密度存储器发展具有重要意义。