铁调控(FeCoNiCuZn)O尖晶石高熵氧化物：一种可磁回收的高效暗催化剂用于染料废水处理

本文报道了一种新型铁调控尖晶石结构高熵氧化物(HEO-Fe-x)暗催化剂，通过柠檬酸凝胶燃烧法合成，在无光、无氧化剂条件下实现罗丹明B(RhB)高效降解。该催化剂通过表面电子与O2的氧化还原反应产生活性自由基(·OH/1O2/·O2-)，在pH=2.5时20分钟降解率>90%，且具有优异的磁回收性和酸稳定性，为酸性有机废水处理提供了新策略。

　　

Highlight

本研究通过调控Fe/(ZnNiCuCo)摩尔比(x=0.25-1.5)，采用柠檬酸凝胶燃烧法合成具有尖晶石结构的磁性高熵氧化物(HEO-Fe-x)。该材料由尖晶石相HEO与CoCu合金相构成纳米异质结，在强酸性条件下展现卓越的暗催化性能——HEO-Fe-1在20分钟内降解90%以上RhB染料，其机理归因于催化剂表面电子与溶液中O₂反应生成活性自由基。

Material synthesis

所有化学试剂均直接使用未进一步纯化。将Fe(NO₃)₃·9H₂O、Zn(NO₃)₂·6H₂O等金属盐与柠檬酸按化学计量比混合，经凝胶化、干燥后400℃煅烧2小时，获得多孔结构HEO-Fe-x催化剂。

Microscopic morphology analysis

SEM显示HEO-Fe-1具有多孔结构（图2a），XRD证实随着Fe含量增加，尖晶石晶格收缩并伴随CoCu合金析出。这种结构变化提升了金属离子局部密度，在异质结界面的CoCu合金活性位点显著促进酸性条件下的氧化还原反应。

Conclusion

铁含量增加改善了尖晶石HEO的结晶度，晶格收缩通过电子转移机制增强催化活性。HEO-Fe-1在pH=2.5条件下经5次循环仍保持优异降解效率，其稳定的暗催化性能、卓越的磁性和耐酸性，为酸性介质中有机污染物处理提供了创新解决方案。