探究三苯胺基小分子受体设计对钙钛矿太阳能电池光伏性能的增强作用

本文推荐：该研究通过DFT计算设计五种三苯胺基空穴传输材料(HTMs: PM1-PM5)，系统比较其HOMO/LUMO能级、电荷转移量(1.39-1.86 e)、空穴跃迁速率(8.19×1013-1.14×1014 s-1)等参数，证实新型HTMs具有更负的HOMO能量、更低重组能(0.2887-0.3112 eV)和更高开路电压，为高效钙钛矿太阳能电池(PSCs)开发提供新策略。

　　

Highlight

本研究通过氰基(PM1)、吡啶(PM2)、甲氧基(PM3)、茚满(PM4)和噻唑烷(PM5)等受体单元设计五种三苯胺基空穴传输材料(HTMs)，其表现出比参比材料(PR)更优异的性能：

• 更负的HOMO能级(-5.31至-5.44 eV)

• 超高空穴迁移率(跃迁积分0.2181-0.2539 eV)

• 激子解离能力提升30%

Computational details

采用Gaussian 09W软件进行DFT/TD-DFT计算，选用?B97XD/6-31G(d,p)方法优化分子结构。通过比较四种泛函(含CAM-B3LYP和B3LYP)，最终选用对电荷转移描述更精确的?B97XD进行后续分析。

Electronic property

前沿分子轨道分析显示：

• •

  PM3的能隙最小(2.18 eV)

• •

  所有设计HTMs的LUMO能级(-2.97至-3.12 eV)与钙钛矿层完美匹配

• •

  分子静电势图证实受体单元显著增强电子 withdrawing 能力

Conclusion

新型HTMs通过精准设计的受体单元实现：

? 空穴重组能降低15%

? 光电流密度提升1.8倍

? 溶剂化自由能优化(氯苯中溶解度提高40%)

为第三代太阳能电池商业化提供关键材料解决方案。