原子尺度可视化应变调控的反铁磁超薄膜中非共线自旋织构

本研究通过自旋极化扫描隧道显微镜(SP-STM)首次实现了应变调控的反铁磁双层锰膜中非共线自旋结构的原子级可视化。研究人员发现应变诱导的从三维非线性自旋态到螺旋自旋态的转变，揭示了高阶交换相互作用与层间耦合的复杂竞争机制，为低维反铁磁材料的设计提供了新思路。

　　

在自旋电子学领域，反铁磁材料因其零净磁矩、抗磁干扰性强等特性备受关注，但如何精确调控其磁序仍是重大挑战。传统方法如强磁场冷却、电场刺激等存在明显局限，而晶格应变作为本征调控手段展现出独特优势。然而，原子尺度下应变如何影响非共线自旋结构的核心问题长期悬而未决，特别是对于轻金属基底上的超薄反铁磁体系，相关研究更是空白。

台湾国立清华大学的研究团队在《Nature Communications》发表突破性成果。通过自旋极化扫描隧道显微镜与第一性原理计算的协同研究，首次揭示了Ag(111)衬底上Mn双层膜的应变-自旋构效关系。研究发现：伪晶生长的Mn双层膜存在自旋螺旋与反铁磁序的量子叠加态，而重构区域则转变为纯螺旋态。更令人惊讶的是，自旋旋转平面相对表面法线倾斜约45°，这一现象由弱但不可忽略的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DMI)导致。

关键技术包括：1) 200K低温下Mn原子层的精确外延生长；2) 4.2K条件下自旋极化扫描隧道显微镜(SP-STM)的原子级磁结构表征；3) 基于广义布洛赫定理的非共线密度泛函理论(DFT)计算；4) 包含高阶交换作用的原子自旋模型构建。

生长结果

Mn/Ag(111)体系表现出独特的双形态生长：重构区域(DL Mn_R)呈现2.9nm周期的条纹结构，对应9%的单轴压缩应变；而伪晶区域(DL Mn_S)保持面心立方堆叠。微分电导图谱显示重构条纹的电子态具有显著偏压依赖性，证实局部原子排列差异。

SP-STM在重构Mn双层膜的应用

通过三种不同面内磁化方向的探针，首次解析出周期0.85±0.1nm的cycloidal自旋螺旋(SS)，其传播方向与重构条纹成60°夹角。磁对比度随探针磁化方向变化而消失/重现的现象，证实了DMI导致的旋转平面锁定效应。

R/Ag(111)上的cycloidal SS'>

SP-STM在伪晶Mn双层膜的应用

发现由0.7nm和0.5nm周期条纹组成的矩形自旋晶格，对应[112]和[110]晶向的磁超结构。通过探针磁化方向调控实验，证实这是三维非共线磁序——自旋螺旋与行波反铁磁(RW-AFM)的量子叠加态。

第一性原理计算

DFT揭示：1) 桥位堆叠中14.2°混合角的圆锥形自旋螺旋最稳定；2) 空心位堆叠存在45°混合角的能量简并态；3) 自旋轨道耦合(SOC)导致旋转平面45°倾斜，DMI贡献约0.5meV/Mn原子。

讨论与结论

该研究建立了应变-结构-磁序的定量关联：1) 伪晶区域的高阶交换作用(J_eff+B_eff)稳定了三维非共线态；2) 重构区域的晶格位移抑制了层间反铁磁耦合，导致纯自旋螺旋态；3) 弱DMI仍能通过SOC锁定自旋旋转平面。SP-STM模拟与实验结果高度吻合，验证了理论模型的可靠性。

这项突破不仅实现了原子尺度磁织构的可视化，更揭示了应变工程调控高阶交换作用的新机制，为设计基于轻金属衬底的低功耗自旋器件提供了理论依据。特别值得注意的是，即使在SOC较弱的Ag衬底上，DMI仍能诱导显著的自旋平面倾斜，这一发现拓展了对界面磁相互作用的认知边界。