综述:界面水多尺度调控策略增强电催化性能

【字体: 时间:2025年08月12日 来源:Coordination Chemistry Reviews 23.5

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  这篇综述系统阐述了界面水(interfacial water)在电催化(HER/OER/ORR/NRR等)中的核心作用,创新性提出"结构-动力学-功能"多尺度调控框架,涵盖原子级配位环境调控、介观双电层(EDL)微环境优化到外场刺激(MIRS)等跨尺度策略,为设计高性能催化剂提供了理论范式。

  

界面水的基础特性与动态行为

作为电催化反应的核心介质,界面水展现出独特的氢键网络结构和各向异性动力学特征。通过表面增强红外光谱(ATR-SEIRAS)和机器学习势场(MLP)等技术,研究者发现阶梯表面上的水分子会形成定向排列结构,其动态氢键重构直接调控质子转移路径。特别值得注意的是,自由水比例与OER能垒降低存在定量关系,这种原子尺度的认知为后续多尺度调控奠定了基础。

界面水的多尺度调控策略

原子尺度:通过强金属-载体相互作用(EMSI)调控配位水结构,例如Ru基催化剂中电子转移加速使反应中间体吸附能优化,同时激活氢键网络。介观尺度:通过电场调控双电层(EDL)厚度,可建立局部高质子浓度微环境,有效解决碱性HER中Volmer步骤限速问题。宏观尺度:中红外刺激(MIRS)能定向打破界面水团簇结构,显著提升NRR反应的选择性。这种"原子-介观-宏观"的协同设计框架,首次系统阐释了跨尺度调控的增效机制。

在不同催化反应中的应用

在碱性HER中,界面水调控使水解离能垒降低0.3eV;酸性OER体系通过动态氢键网络重构,实现质子-电子耦合传输效率提升5倍;对于NRR反应,双电层工程将法拉第效率从35%提升至82%。这些突破性进展证实,界面水微环境优化是突破反应动力学瓶颈的通用策略。

总结与展望

当前研究仍面临原位表征技术不足等挑战。未来需开发高时空分辨技术追踪水分子动态,并探索人工智能辅助的跨尺度调控模型。值得注意的是,界面水工程已从基础研究向工业应用转化,在电解水制氢和废水处理等领域展现出巨大潜力。

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