基于三螺旋分子开关的葡萄糖/氧生物燃料电池用于ATP的灵敏自供能检测

本文创新性地将三螺旋分子开关（THMS）与葡萄糖/氧生物燃料电池（BFC）结合，开发了一种新型自供能ATP传感器。通过ATP适配体触发DNAzyme释放并切割生物阳极上的rA连接链（sDNA），导致葡萄糖氧化酶（GOD）负载量下降，实现0.09 pM超高灵敏度检测。该研究为便携式ATP检测提供了新策略。

　　

亮点

本研究巧妙利用三螺旋分子开关（THMS）的构象转换特性，将ATP识别事件转化为DNAzyme的级联激活，最终通过生物燃料电池（BFC）输出信号变化，实现了"信号关闭"式超灵敏检测。

三螺旋分子开关（THMS）的制备

如图1a所示，THMS由DNAzyme和带有对称延伸臂的ATP适配体组成。适配体的一条臂通过沃森-克里克配对与DNAzyme结合，另一条臂则通过Hoogsteen配对结合。制备时将2 μM DNAzyme与2 μM适配体在含0.05 M MgCl₂的Tris-HCl缓冲液（pH 7.4）中混合。

聚丙烯酰胺凝胶电泳分析

图1b显示，适配体（泳道2）因序列较长而迁移率显著低于DNAzyme（泳道1）和sDNA（泳道3）。当THMS形成后（泳道4），出现明显的新条带，其迁移率介于单独组分之间，证实了三螺旋结构的成功构建。

结论

通过THMS与葡萄糖/氧生物燃料电池的协同作用，建立了新型自供能ATP检测平台。ATP结合触发DNAzyme释放，在Pb²⁺激活下切割sDNA，导致生物阳极酶负载减少，使短路电流密度（j_SC）与ATP浓度呈负相关。该传感器具有0.1 pM-1 μM的宽线性范围和0.09 pM的检测限，为便携式ATP检测提供了创新解决方案。