硫化富集含水层中胶体介导的四价铀迁移：还原条件下铀再活化的被忽视途径

本文揭示了在还原性含水层中，膨润土胶体（BC）和腐殖酸（HA）通过吸附和络合作用显著促进四价铀（U(IV)）的迁移，挑战了传统铀污染修复中还原固定策略的长期有效性。研究结合高分辨透射电镜（HRTEM）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS），发现U(IV)以非晶态和纳米晶态UO2+x形式存在，而HA通过螯合抑制铀还原。该成果为优化铀污染修复方案提供了关键理论依据。

　　

Highlight

还原固定技术虽被用于铀污染修复，但胶体态铀的迁移风险可能削弱修复效果。本研究通过黄铁矿掺杂石英砂柱实验，发现四价铀（U(IV)）在还原介质中具有显著迁移性，膨润土胶体（BC）和腐殖酸（HA）通过不同机制调控其迁移：BC作为"顺风车"搭载6-12 nm的U(IV)颗粒，而HA则通过螯合包裹阻碍铀的电子传递过程。

关键发现

• 胶体搭便车效应：高分辨电镜显示，纳米级U(IV)晶体优先附着于BC表面，形成"胶体-铀"复合体。

• 双重铀形态：EXAFS证实迁移产物包含非晶态U(IV)和亚稳态UO_2+x晶体。

• 腐殖酸干扰：HA像"保护罩"般包裹铀酰离子，延缓还原进程，但可能增强铀的长期迁移风险。

环境启示

这项研究颠覆了"还原即固定"的传统认知，揭示在硫化富集含水层中，胶体介导的U(IV)迁移可能成为铀再活化的隐蔽通道。建议在修复方案中纳入胶体动态监测，并开发针对纳米级铀颗粒的拦截技术。

结论

铀还原修复的长期稳定性受胶体迁移显著影响，需综合考虑BC/HA等天然胶体的"双刃剑"效应——既能载铀迁移，又能通过化学作用改变铀形态。该发现为优化地下铀污染治理策略提供新视角。