二维钙钛矿/WSe2单层异质结构中的超快载流子转移机制及其光电器件应用前景

本文通过飞秒瞬态吸收光谱揭示了二维Ruddlesden-Popper钙钛矿（(BA)2PbI4）与单层WSe2异质结构中1.2 ps的超快空穴转移（速率常数1.3×1012 s?1）和电子转移（1.9×1011 s?1）过程，阐明了界面载流子分离抑制复合、延长激子寿命的机制，为二维vdW（van der Waals）异质结光电器件设计提供理论依据。

　　

Highlight

本研究通过飞秒瞬态吸收光谱技术，首次在(BA)₂PbI₄/WSe₂异质结构中观测到超快电荷分离现象：WSe₂的空穴以1.2 ps速度跃迁至钙钛矿层，同时(BA)₂PbI₄的电子反向注入WSe₂层，这种"双向电荷穿梭"使层间激子寿命显著长于单组分材料。

Structural and basic characterization analysis

图1(a)展示了(BA)₂PbI₄/WSe₂异质结构的量子阱构型——[PbI₆]^4-无机八面体与BA⁺有机间隔层交替排列，其疏水性有机层不仅增强环境稳定性，更成为载流子转移的"分子高速公路"。

Conclusion

稳态吸收光谱中激子峰的红移和PL光谱的双重淬灭现象，如同材料的"量子指纹"，揭示了WSe₂能带结构因层间耦合发生的重构。这种"时空双维度"调控的电荷转移机制，为开发新型二维钙钛矿-TMDs（过渡金属二硫属化物）光电器件提供了"分子级设计蓝图"。