多相界面电荷重分布策略实现高效电催化合成氨及高功率Zn-NO3?电池

这篇研究通过快速焦耳加热法合成三相界面材料（Cu/Co/CoO@C），揭示了其通过微观尺度电子结构调控（Co 3d-O 2p轨道耦合）和宏观尺度缺陷结构协同作用，显著提升硝酸盐还原（NO3RR）制氨效率（产率2.03 mmol h?1 cm?2，法拉第效率98.4%）及Zn-NO3?电池性能（功率密度52.09 mW cm?2），为多相界面设计提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过快速焦耳加热技术成功构建了三相界面材料（Cu/Co/CoO@C），其性能提升源于多尺度调控：微观上，Cu与Co/CoO界面电荷重分布优化了反应中间体吸附能，Co 3d与O 2p轨道耦合产生的局域极化电场显著激活NO₃^?；宏观上，富缺陷结构促进传质并暴露活性位点。该材料在-0.4 V（vs. RHE）下实现2.03 mmol h^?1 cm^?2的氨产率（FE 98.4%），组装的Zn-NO₃^?电池峰值功率达52.09 mW cm^?2（FE 95.4%）。

Conclusions

三相材料（Cu/Co/CoO@C）通过多相界面工程展现协同机制：1）界面电子相互作用调控催化中心电子结构；2）强p-d轨道耦合诱导Co→O电荷转移，生成局域极化电场；3）核（Cu）-卫星（Co/CoO）协同催化分别主导NO₃^?→NO₂^?和NO₂^?→NH₄⁺反应阶段。该研究为多相界面催化剂的结构-活性关系提供了新见解。