多孔液体协同UiO-66-NH2高效催化CO2与甘油绿色合成甘油碳酸酯

本文创新性地将深共熔溶剂（DES）与金属有机框架（UiO-66-NH2）结合，开发出兼具气体吸附增强与催化功能的多孔液体（PL）系统。该体系在温和条件（65°C, 1 atm）下实现CO2与甘油的环加成反应，甘油碳酸酯（GC）产率提升40%，为CO2资源化利用提供了高效可持续的解决方案。

　　

Highlight

这项研究通过将深共熔溶剂（DES）与UiO-66-NH₂结合，开发出新型多孔液体（PL）系统，其不仅作为催化剂，还能显著提升CO₂吸附能力。实验表明，PL系统的CO₂吸附量比纯DES高出90%以上，模拟结果显示CO₂在PL中的扩散更快更均匀。在温和条件下（65°C, 1 atm, 2小时），PL系统中的甘油碳酸酯（GC）产率从50.8%提升至70.8%，相对提高了40%。此外，PL系统展现出优异的可重复使用性，连续五次循环后仍保持稳定的催化性能。

Conclusions

总之，我们开发了一种由DES与金属有机框架（MOFs）结合的新型PL系统，其在宽温度范围（-80°C至100°C）内表现出卓越的热稳定性，并显著提升了CO₂吸附能力（比纯DES提高90%以上）。该PL系统在温和条件下高效催化CO₂与甘油的环加成反应，GC产率远超纯DES体系。分子动力学模拟揭示了PL中CO₂扩散增强的机制，而反应路径分析阐明了中间体的转化过程。这项工作为开发高性能CO₂捕获与催化转化平台提供了新思路，推动了可持续化学工艺的发展。