界面电子功能化构筑耐酸碳封装铂催化剂：高效催化硝基苯选择性加氢制对氨基苯酚

本文报道了一种核壳结构催化剂Pt/Al2O3@PIC，通过热解聚酰亚胺（PI）前驱体构建氮掺杂石墨烯封装层，在强酸性环境中实现硝基苯（NB）100%转化率和80%对氨基苯酚（PAP）选择性。该研究通过调控碳壳缺陷密度强化Pt-吡啶氮（Pt–N–C）界面电子耦合，促进氢活化和苯基羟胺（PHA）中间体脱附，为开发耐酸异相催化剂提供了普适性策略。

　　

Highlight

本研究开发了氮掺杂类石墨烯碳壳封装的铂催化剂（Pt/Al₂O₃@PIC），在温和条件下实现硝基苯高效选择性加氢制对氨基苯酚（PAP）。系统研究表明，650°C热解温度可最优平衡结构稳定性与电子调控效应，使催化剂在酸性介质中循环20次仍保持稳定。

Physicochemical properties of catalysts

图1(a)展示了Pt/Al₂O₃@PIC的合成路径。通过精确调控4,4'-二氨基二苯醚（ODA）与均苯四甲酸二酐（PMDA）单体摩尔比、浓度及水热/煅烧温度，成功制备出具有可控结构的催化剂。扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）分析显示，碳壳厚度约2-5纳米，铂纳米粒子（Pt NPs）被完整包裹在石墨化碳层中。X射线光电子能谱（XPS）证实吡啶氮含量达35.8%，这种强电子受体特性显著提升了Pt–N–C界面的电荷转移效率。

Conclusions

该工作通过聚酰亚胺（PI）前驱体热解策略，构建了具有电子调控功能的碳封装催化剂。密度泛函理论（DFT）计算揭示，吡啶氮富集的界面不仅加速氢分子异裂解离，还通过降低过渡态能垒促进PHA脱附，从而同步提升活性和选择性。这种"铠甲式"催化剂设计为苛刻条件下的多相催化提供了新思路。