磷掺杂石墨相氮化碳衍生的无金属电催化剂在高效能源转换与存储中的应用研究

本文系统研究了磷(P)、硼(B)、硫(S)掺杂石墨相氮化碳(g-C3N4)材料在电解水（OER/HER）和超级电容器(SC)中的三功能应用。通过热聚合法制备的磷掺杂样品(CNP)展现出最佳性能：OER过电位250 mV@10 mA/cm2，HER过电位223 mV，比电容达420.06 F/g。研究揭示了异质原子掺杂通过调控电子结构、构建分级孔隙和缺陷位点提升材料电催化活性的机制，为开发新一代无金属能源材料提供了重要参考。

　　

Highlight

本研究通过磷(P)、硼(B)、硫(S)定向掺杂策略显著提升了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的电催化性能。其中磷掺杂材料(CNP)表现尤为亮眼：在碱性电解液中仅需250 mV过电位即可驱动氧析出反应(OER)，223 mV实现氢析出反应(HER)，同时具备420.06 F/g的超高比电容。这些突破源于掺杂诱导的晶格膨胀、缺陷工程和分级多孔结构的协同作用。

功能、结构与电子特性研究

傅里叶红外光谱(FTIR)显示（图2A），掺杂后C=N键（1638 cm^-1）和tri-s-三嗪环的C-N键（1460-1250 cm^-1）发生特征位移，证实异质原子成功嵌入碳骨架。X射线光电子能谱(XPS)进一步揭示磷掺杂形成P-N键（133.5 eV），有效调控了材料的电子云分布。高分辨透射电镜(HRTEM)观察到CNP独特的"蜂巢状"多孔结构，这种三维导电网络为电荷传输提供了高速公路。

结论

该工作不仅证实磷掺杂是优化g-C₃N₄电化学性能的最有效策略，更开创性地实现了单一材料在能量转换(OER/HER)与存储(SC)领域的"三栖"应用。特别值得注意的是，CNP仅2.5Ω的电荷转移电阻(R_ct)和28.58 Wh/kg的能量密度，使其成为替代贵金属催化剂的理想选择，为清洁能源技术的发展提供了新思路。