钴掺杂富氧空位TiO2的协同制备及其高效可见光催化产氢性能研究

（编辑推荐）本研究通过热等离子体/固相熔融掺杂法，成功在TiO2中引入钴（Co）掺杂位点和氧空位（oxygen vacancies），协同调控能带结构（bandgap降至1.82 eV），实现可见光吸收率>80%和5.69 mmol/g/h的产氢速率。XANES/EXAFS分析揭示了Co的配位环境，DFT计算证实其降低反应能垒，为太阳能驱动水分解提供了新策略。

　　

Highlight

为攻克TiO₂基光催化剂可见光吸收难题，本研究创新性地采用热等离子体/固相熔融双路径，在保留G-TiO₂原有钛/氧空位的基础上，精准植入钴原子。通过调控Co/Ti比例（0.4:0.6最优），获得Ti_0.6Co_0.4O_2-x材料——其1.82 eV窄带隙可捕获80%以上可见光，载流子寿命长达9.893 μs，产氢性能较传统TiO₂提升近20倍！

Morphology and structure analysis

等离子体预处理的灰色TiO₂（G-TiO₂）经K₂CO₃熔盐辅助Co掺杂后，形成独特的层状结构。有趣的是，随着Co掺杂量增加，材料像"千层饼"般变薄分层（图2），比表面积暴增，为光催化反应搭建了"立体高速公路"。X射线吸收精细结构（XANES/EXAFS）显示，Co原子成功占据钛空位，形成稳定的Co-O配位键，宛如在TiO₂晶格中植入"电子中转站"。

Conclusion

这项研究像"分子乐高"般巧妙，通过热等离子体（造空位）和固相掺杂（嵌钴原子）的协同组装，打造出双活性位点光催化剂。密度泛函理论（DFT）计算揭示，Co和氧空位就像"双引擎"，分别优化电子传输和降低反应能垒，为"人造光合作用"提供了新材料蓝图。