CeO2调控的CuNiCe三金属催化剂在车载甲醇制氢中的性能优化与机制解析

（编辑推荐）本研究针对车载动态水醇比环境下传统Cu/Zn催化剂易烧结、失稳的瓶颈，创新性提出CeO2调控的Cu/Ni/Ce三金属催化体系。通过共浸渍法制备的催化剂在280-340°C区间甲醇转化率提升9.80%，Ce3+/Ce4+氧化还原循环（REDOX）为Ni0/Cu0提供电子缓冲，水醇比1.5时实现H2选择性>99%与载体孔结构稳定的协同优化，为车载氢能系统提供新解决方案。

　　

Highlight

与传统Cu/Zn催化剂相比，Cu/Ni/Ce三金属体系在280–340°C展现出9.80%的CH₃OH转化率提升。CeO₂的高氧存储能力（OSC）和表面羟基锚定效应显著抑制了Ni/Cu颗粒迁移团聚。无水条件下CeO₂-Al₂O₃界面结合弱化导致金属烧结加剧，而水处理条件下Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原循环为Ni⁰/Cu⁰活性位点提供"电子缓冲池"。

Effect of three metals on catalytic performance

通过共浸渍法制备的五种三金属催化剂（Cu/Ni/Zn、Cu/Ni/In等）对比显示，Ce修饰的催化剂具有最优分散性和最低结晶度（见图2a）。在动态水醇比环境中，Ce添加剂通过形成Ce-O-M（M=Cu/Ni）界面键合，有效稳定金属粒径（XRD显示晶粒尺寸减小3.2nm），而La修饰催化剂因氧空位过载导致CO选择性升高12%。

Conclusion

本研究关键发现：

1. Ce添加剂优化催化剂分散性，使Cu/Ni粒径减小至4.5nm（TEM验证），并通过Ce³⁺→Ce⁴⁺动态转换平衡碳沉积与氧化；

2. 水醇比1.5时，CeO₂氧化还原达平衡态，H₂选择性稳定>99%且载体比表面积保持215m²/g（BET测试）；

3. 建立"Cu低温活化-CeO₂氧缓冲-Ni高效产氢"三阶段反应路径，突破传统双金属催化剂在尾气废热波动下的性能衰减难题。