温度调控下铈单硫化物4f电子动态介导的多体效应研究：自旋轨道耦合与轨道选择性关联的揭示

本文通过密度泛函理论（DFT）与动态平均场理论（DMFT）相结合的方法，系统研究了铈单硫化物（CeS）中4f电子在温度变化（116–800?K）下的动态关联行为。研究发现，自旋轨道耦合（SOC）导致4f电子呈现轨道选择性二分特征：j?=?5/2态随温度升高从强关联金属态转变为弱关联态，而j?=?7/2态始终保持绝缘性。该工作为强关联材料中电子态的温度调控提供了理论范式。

　　

Highlight

本研究揭示了铈单硫化物（CeS）中4f电子的温度依赖性二分行为：通过结合密度泛函理论（DFT）和动态平均场理论（DMFT），发现自旋轨道耦合（SOC）分裂的j?=?5/2和j?=?7/2态展现出截然不同的电子特性。前者在116–800?K温区内表现为从强关联金属到弱关联态的转变，而后者始终保持绝缘性。这种轨道选择性关联效应为理解铈基材料的电子结构调控提供了新视角。

Conclusions

本工作通过DFT+DMFT方法阐明了CeS中4f电子构型的动态介导机制：温度升高驱动j?=?5/2态发生关联强度转变，同时j?=?7/2态维持稳定的强关联绝缘特性。局域化4f电子（占据数1.060–1.071）与传导电子的微弱杂化导致轻微价态涨落，费米面附近的谱函数显示出Kondo准粒子共振和Hubbard能带。这些发现强调了自旋轨道耦合与轨道选择性关联在调控强关联体系电子结构中的核心作用。