氮掺杂碳包覆与碱刻蚀协同策略提升硅基负极在锂离子电池中的结构稳定性与电化学性能

（编辑推荐）本研究通过葡萄糖和三聚氰胺高温碳化结合碱刻蚀，构建了具有表面空腔的氮掺杂碳（N-doped C）包覆硅复合材料（e-Si/G@NC）。该协同策略有效缓解硅的体积膨胀（300%），提升锂离子传输效率和导电性，形成稳定的固体电解质界面（SEI）膜。材料在0.2 A g?1下循环250次后仍保持1048 mAh g?1的高容量，且在3.0 A g?1下展现327.4 mAh g?1的优异倍率性能，为高性能硅基负极开发提供新思路。

　　

Highlight

氮掺杂碳层（N-doped C）与表面空腔的协同作用显著提升了硅基负极的性能：

• 缓冲体积膨胀：表面空腔为硅的锂化/脱锂（lithiation/delithiation）过程中300%的体积变化提供缓冲空间

• 导电网络优化：N-doped C层提升电子传导效率，COMSOL模拟证实其可分散应力并降低表面温度

• SEI膜稳定：e-Si/G@NC表面形成致密薄层SEI，避免反复破裂导致的电解质损耗

材料物理性质

通过球磨（ball milling）和碳化-刻蚀两步法构建分级结构：

1. 硅/石墨复合基底：球磨形成纳米级硅-碳界面，增强活性位点

2. 氮掺杂碳装甲：葡萄糖/三聚氰胺衍生的碳层含吡啶氮（pyridinic-N），加速Li⁺迁移

3. 表面空腔工程：NaOH蚀刻产生多孔结构，CO₂吸附测试显示比表面积提升3倍

结论

该研究通过内外协同改性策略：

• 内部：空腔结构像"纳米减震器"缓解机械应力

• 外部：N-doped C层充当"导电铠甲"，使材料在2 A g^?1下循环1000次仍保持402 mAh g^?1容量

  为开发兼具高能量密度和长寿命的硅基负极提供普适性方案。