氮掺杂碳层封装表面空腔硅复合材料的制备及其在锂离子电池负极中的协同增强效应

本文推荐：华南师范大学团队通过高温退火和碱刻蚀工艺，成功构建了氮掺杂碳层(N-doped C)封装表面空腔硅的复合材料。该设计巧妙结合内部空腔缓冲和外部导电保护，协同解决了硅基负极的体积膨胀(300%)、导电性差和SEI膜不稳定等核心问题。COMSOL模拟证实碳涂层可优化应力分布，e-Si/G@NC复合材料在0.2 A g-1下循环250次仍保持1048 mAh g-1的高容量，为高性能硅基负极开发提供了新思路。

　　

Highlight

通过葡萄糖和三聚氰胺碳源的高温退火结合碱刻蚀工艺，我们制备出具有表面空腔结构的氮掺杂碳层(N-doped C)封装硅复合材料。这种内外协同修饰策略能有效缓解硅的剧烈体积膨胀，提升锂离子传输效率和导电性，从而获得高稳定容量和优异倍率性能。

Physical properties of the silicon based composites

图1展示了e-Si/G@NC复合材料的合成路线。在氩气氛围中球磨使硅与石墨形成纳米级复合物(Si/G)，该过程通过机械力增加表面缺陷并构建硅-碳界面。后续的碳氮共掺杂和碱刻蚀在硅表面创造了大量缓冲空腔，这些结构特征通过扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)得到证实。X射线光电子能谱(XPS)显示氮的成功掺杂(吡啶氮占62.3%)，这种化学状态显著提升了材料的导电性。

Conclusions

总之，我们通过简单的碳氮共掺杂和碱刻蚀法，成功构建了具有分级结构的硅基负极材料。氮掺杂碳层不仅能维持硅的结构完整性，还防止了SEI膜的反复生成；而表面空腔则为体积膨胀提供了缓冲空间。这种协同设计使材料在0.2 A g^-1下循环250次仍保持1048 mAh g^-1的放电容量，在2 A g^-1下循环1000次后仍有402 mAh g^-1的容量保持率。该研究为开发高性能硅基负极提供了新视角。