金属卤化物钙钛矿太阳能电池开路电压波长选择性调制的解锁机制与性能优化

这篇综述揭示了环境光照存储对钙钛矿太阳能电池（PSCs）开路电压（Voc）的波长选择性调控机制。通过系统控制存储条件，研究发现长波长光照通过界面晶格应变松弛和缺陷钝化显著提升Voc，并实现无化学钝化条件下40%以上的室内光转换效率（PCE），为钙钛矿器件的性能优化和稳定性研究提供了新范式。

　　

1 引言

金属卤化物钙钛矿（MHPs）因其卓越的光电特性成为新一代光电子材料，但其软晶格特性导致环境敏感性。水氧协同作用会加速降解，而适度环境暴露反而能促进结晶。晶格应变（尤其是界面微应变）是影响器件性能的关键因素，其来源包括热膨胀系数差异和界面失配。光照可通过调控光致应变能量诱导结构变化，但机制尚不明确。

2 结果与讨论

光存储诱导V_oc增强

以MeO-2PACz为空穴传输层（HTL）的三阳离子钙钛矿（CsMAFA）器件在μW级环境光存储24小时后，V_oc从1117.56 mV提升至1149.64 mV。GIXRD/XRD显示光照后钙钛矿（001）晶面间距扩大0.48%，底部区域PbI_xBr_2-x杂质减少，微应变降低2.44%，而上部区域因形成Pb⁰缺陷导致微应变增加22.58%。

波长依赖性机制

645 nm长通滤光实验证实，仅能穿透至埋底界面的长波长光可触发V_oc提升。倒置器件实验进一步验证界面激发的重要性。有机HTL（如MeO-2PACz、PTAA）的分子柔性有助于晶格重组，而刚性NiO_x界面则无此效应。

光电性能关联

PL光谱显示存储后发光量子产率（PLQY）提升，准费米能级分裂（QFLS）损失减少51.49 meV。暗电流分析表明内置电场从1162.42 mV增强至1201.56 mV。室内照明下（1000 lux），预处理器件PCE突破40%，归因于低光强下缺陷态填充减少带来的非辐射复合抑制。

3 结论

研究建立了光存储-波长-界面应变弛豫-V_oc增强的构效关系，提出长波长光照通过底部界面Pb缺陷消除和晶格扩张实现性能优化。该发现为钙钛矿器件的无损后处理和环境稳定性设计提供了新思路。

4 实验方法

采用掠入射X射线衍射（GIXRD）和霍尔-瓦格纳法解析微应变，通过时间分辨PL和EQE测试验证光电性能变化。器件制备在氮气手套箱中完成，光照存储条件精确控制为20 μW/cm²。

（注：全文严格依据原文实验数据与结论缩编，未添加主观推断，专业术语均保留原文英文缩写及符号格式。）