三维Haeckelite化合物超导性能的第一性原理预测：BC与BeC体系15.7K临界温度突破

本研究通过第一性原理计算系统探索了P42/mnm对称性三维Haeckelite化合物(XY)的超导特性，发现14种稳定结构中BC(15.7K)和BeC(11.3K)具有最高Tc值。团队结合DFPT(密度泛函微扰理论)与Eliashberg方程，揭示了电子-声子耦合(EPC)与声子频率ωlog的协同作用机制，为设计新型超导材料提供了理论框架。

　　

在超导材料研究领域，寻找具有更高临界温度(T_c)的新型化合物始终是科学家追逐的目标。传统超导体受限于低温环境的应用瓶颈，而近年来涌现的二维材料虽展现出独特电子特性，但其三维结构的超导性能仍待深入探索。这其中，具有方-八边形构型的Haeckelite化合物因其可调的电子特性引起关注，但关于其超导行为的系统性研究仍属空白。

针对这一科学前沿问题，德黑兰大学物理系联合日本JAIST等机构的研究团队在《iScience》发表重要成果。研究人员采用量子ESPRESSO软件包进行第一性原理计算，结合电子-声子Wannier(EPW)插值方法和LOBSTER键合分析，对1083种XY型Haeckelite化合物进行筛选。通过密度泛函理论(DFT)评估电子结构，运用密度泛函微扰理论(DFPT)计算声子谱，并采用各向同性Migdal-Eliashberg方程精确求解超导参数。

晶格结构与稳定性

研究首先确认了14种兼具机械与动态稳定性的化合物，其弹性常数C_ij满足Born准则。通过声子色散谱分析排除虚频存在，其中BC和BeC的ICOHP(积分晶体轨道哈密顿布居)值分别达-9.280eV和-1.645eV，表明前者具有更强的B-C共价键。

电子结构特征

所有稳定化合物均呈现金属性，费米能级处态密度N(E_F)分布在1.63-8.49eV^-1。BC和BeC在费米面附近均存在四条能带交叉，碳的p轨道贡献显著。值得注意的是，尽管PdSe等化合物具有更高N(E_F)，但其强电子屏蔽效应反而降低了EPC矩阵元g_qν。

声子特性与EPC机制

BC的声子谱频率范围(0-370cm^-1)明显宽于BeC(0-220cm^-1)，符合ν∝√C弹性常数关系。Eliashberg谱函数α²F(ω)显示，BC在370cm^-1处存在显著峰，对应X-M路径的软模振动。虽然BeC的λ值(0.62)略高于BC(0.59)，但后者更高的ω_log(652.5K vs 409.6K)使其获得更优越的超导性能。

超导参数精确求解

通过求解Migdal-Eliashberg方程，BC获得T_c=15.7K和Δ₀=2.4meV的超导参数，2Δ₀/k_BT_c≈3.532符合BCS理论预期。BeC相应参数为T_c=11.3K和Δ₀=1.8meV，证实Haeckelite化合物属于传统声子介导超导体。

该研究不仅发现了目前T_c最高的Haeckelite超导体BC，更建立了"强键合→高声子频率→增强EPC"的材料设计范式。通过系统解析电子结构、声子特性与超导性能的关联规律，为后续实验合成提供了明确靶向。特别值得注意的是，研究揭示了N(E_F)与电子屏蔽效应的竞争机制，这对理解其他二维/三维超导体系具有普适性指导意义。