固态核磁共振中铯负载沸石的133Cs三量子激发增强技术及其在放射性核废料固定化研究中的应用

本文推荐：作者团队通过数值模拟开发出新型脉冲方案，将133Cs（自旋7/2）三量子相干（Triple-Quantum Coherence）激发效率提升2倍，并应用于水合沸石A/X混合物的固态核磁共振（ssNMR）研究。该技术为解析核废料中放射性铯的固定化位点分布提供了高灵敏度检测手段，尤其适用于四极矩耦合常数（Cq）仅10 kHz级的弱信号体系。

　　

亮点

本研究通过创新脉冲方案实现¹³³Cs三量子激发的突破性增强，为追踪核废料中痕量放射性铯的化学环境提供"分子显微镜"。

引言

多量子固态NMR（MQMAS）凭借其卓越的谱图分散能力，在复杂分子结构解析中极具潜力。然而，对于¹³³Cs这类兼具弱四极矩耦合（C_q≈10 kHz）和高自旋数（I=7/2）的核种，三量子及以上相干态的激发效率低下成为技术瓶颈。

样品制备

以钠型沸石4A（ZA）和13X（ZX）为原料，通过0.1M CsCl_(aq)溶液进行离子交换（24小时达平衡），采用离子色谱（IC）监测Na⁺/Cs⁺动态置换过程。

水合沸石中四极矩耦合常数

室温下，30%铯交换的CsA样品显示C_q小至可忽略二阶效应，其¹³³Cs章动谱与溶液态相似。慢魔角旋转（MAS, 3.5 kHz/4.7T）实验进一步证实水合CsNaX的窄峰特征，为弱耦合体系研究建立标尺。

利益声明

?? 作者声明无任何可能影响本研究结果的财务或个人利益冲突。

致谢

本研究受Pazy基金会资助（项目号：(701)-2025），致谢AG与MAH教授的联合指导。