氮掺杂碳锚定铁物种催化过一硫酸盐氧化木质素模型化合物解聚的机理研究

本研究开发了一种新型单层铁锚定氮掺杂碳催化剂，在常温下利用过一硫酸盐（PMS）高效催化氧化解聚木质素模型化合物。通过HRTEM、XPS、XAFS等技术明确活性位点为O-Fe-(NCN)单元，揭示了催化剂-溶剂协同作用下的双路径反应机制（表面非自由基主导+溶液自由基辅助），为木质素高值化利用提供了新策略。

　　

Highlight

催化剂性能在木质素催化氧化解聚中至关重要。本研究开发了一种单层铁锚定氮掺杂碳催化剂的新型合成策略，可在常温下用过一硫酸钾（PMS）高效催化氧化解聚木质素模型化合物。氮掺杂碳上锚定的铁物种显著提高了解聚效率，通过调控煅烧温度和铁掺杂量优化了催化剂性能。高分辨透射电镜（HRTEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、高角环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）、X射线近边吸收谱（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）等表征技术明确鉴定出O-Fe-(NCN)单元为活性位点。催化剂与溶剂的协同作用增强了解聚效率并调控产物分布。底物解聚通过两条路径进行：催化剂表面主导的非自由基反应和溶液中次要的自由基路径。

Conclusions

本研究开发了以柠檬酸铁和三聚氰胺为前驱体合成单层铁物种锚定氮掺杂碳催化剂的新策略。通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、高角环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）和X射线吸收精细结构（XAFS）等技术证实了催化剂表面O-Fe-(NCN)单元的存在。解聚实验表明...（注：此处保留原文未完成句式以符合要求）