在巴西半干旱地区，利用岩土技术识别适合建造地下大坝的区域

《Journal of Hydrology: Regional Studies》：Geotechnologies in the identification of areas suitable for the construction of underground dams in the Brazilian semiarid region

化学风化调控碳循环的干湿季差异及外源酸影响机制研究，基于重庆马溪河流域水文监测与同位素分析，揭示硅酸盐风化CO2消耗雨季降低47.3%，而碳酸盐风化因硫酸/硝酸驱动矿物溶解与CO2排放的动态平衡呈现非一致性变化，水生生物泵通过HCO3?转化抑制碳源效应，为喀斯特区碳汇评估提供新视角。

　　在地球的自然系统中，化学风化作用扮演着至关重要的角色，特别是在调节全球碳循环方面。化学风化不仅影响地表水和地下水的化学成分，还对大气中二氧化碳（CO?）的浓度产生深远影响。这一过程通过岩石的分解与溶解，将碳元素从岩石中释放出来，参与形成碳酸盐和硅酸盐矿物，最终影响全球碳平衡。为了深入理解这一复杂过程，科学家们在西南中国的马溪河流域进行了系统的研究，分析了干季与雨季期间化学风化相关的碳动态变化及其潜在机制。

马溪河流域位于重庆市的喀斯特地貌区，是一个典型的亚热带季风气候区域。该地区的气候特征决定了其水文条件具有显著的季节性变化。雨季通常从四月持续到十月，而干季则从十一月到次年三月。这种季节性的变化不仅影响流域内的水文循环，还对化学风化过程产生重要影响。研究团队通过在干季和雨季分别对马溪河流域25个主要支流和主流站点进行采样和监测，收集了物理化学参数、主要元素以及氢（δD）和氧（δ1?O）稳定同位素的数据，以揭示化学风化过程的时空变化及其对碳循环的影响。

研究结果表明，化学风化过程中溶解物质的浓度在雨季显著降低，这主要归因于水体的稀释效应。在干季，碳酸盐和硅酸盐风化的溶质浓度较高，而在雨季，由于降水带来的大量水流量，这些溶质被稀释，导致浓度下降。例如，硅酸盐风化导致的CO?消耗量在干季平均为714.1 μmol/L，而在雨季则下降至472.1 μmol/L。这种变化反映了季节性降水对化学风化过程的显著调控作用。相比之下，碳酸盐风化导致的净CO?消耗在雨季并未呈现出一致的季节趋势，干季为1452.6 μmol/L，雨季则上升至1630.2 μmol/L。这种差异的出现是因为碳酸盐风化过程中，CO?的消耗与释放并存，具体取决于后续的碳酸盐矿物沉淀是否发生。在雨季，由于水流量增加，碳酸盐矿物的沉淀减少，从而降低了CO?的排放，使净CO?消耗量有所上升。

此外，研究还发现，碳酸盐风化过程中产生的HCO??（碳酸氢根）在下游水体中可能被水生光合自养生物（如藻类和水生植物）吸收，并通过生物碳泵（BCP）机制转化为有机碳。这一过程不仅有助于稳定碳汇效应，还可能抵消部分由H?SO?（硫酸）和HNO?（硝酸）驱动的碳酸盐风化所释放的CO?。因此，在考虑碳酸盐风化对碳循环的影响时，必须充分认识到水生光合生物的作用。如果忽略这一过程，可能会高估由这些外源性酸（如H?SO?和HNO?）引起的碳源通量，进而影响对区域或全球碳循环的准确评估。

H?SO?和HNO?作为重要的外源性酸，主要来源于自然过程（如硫化物氧化和硝化作用）以及人类活动（如农业施肥和工业排放）。这些酸对碳酸盐风化的影响与H?CO?（碳酸）驱动的风化过程存在显著差异。在自然条件下，H?CO?驱动的硅酸盐风化被认为是碳汇过程，因为它消耗大气中的CO?。然而，当H?SO?或HNO?参与碳酸盐风化时，其结果可能相反，即释放CO?，形成碳源。这一现象在多个研究中得到了验证，例如在湄公河流域，H?SO?驱动的碳酸盐风化释放的CO?占硅酸盐风化消耗CO?总量的70%。而在南中国的喀斯特地区，人为排放的HNO?和H?SO?对地表水和地下水的碳汇效应产生了显著削弱，分别降低了11.23%±7.94%和41.60%±30.24%。

值得注意的是，硝化作用在农业氮肥使用过程中发挥着关键作用，进而影响碳酸盐风化。在土壤中，自养细菌首先将氮肥中的NH??（铵离子）氧化为NO??（亚硝酸盐），同时释放H?（氢离子）。随后，微生物进一步将NO??氧化为NO??（硝酸盐），完成硝化过程。这一过程不仅驱动了HNO?的形成，还通过质子介导的反应促进了碳酸盐矿物的溶解。全球范围内，与氮肥使用相关的HNO?驱动的碳酸盐风化释放的CO?占硅酸盐风化碳汇通量的2-5%。因此，氮肥的使用不仅影响了土壤的化学性质，还对流域尺度的碳循环产生了间接影响。

与此同时，H?SO?的来源主要是硫化物（如黄铁矿）的氧化过程。在喀斯特地区，由于地质条件的特殊性，H?SO?对碳酸盐风化的贡献尤为显著。当H?SO?与碳酸盐矿物反应时，会释放HCO??，而这些HCO??在水体中可能被水生光合生物吸收，转化为有机碳，从而形成稳定的碳汇。然而，这一过程在当前的碳通量估算中往往被忽视，导致对H?SO?和HNO?驱动的碳酸盐风化对碳循环影响的评估存在偏差。

化学风化过程及其相关的CO?通量是高度复杂的，受到多种物理化学和生物地球化学过程的共同影响。河流水作为大陆向海洋输送风化负荷的主要通道，其化学成分能够反映化学风化的时空变化，并被广泛用于估算区域或全球的碳通量。然而，河流水的化学组成并非静态，而是受到多种因素的调控，包括CO?的逸散、碳酸盐矿物的沉淀以及水生光合作用等。这些过程的相互作用使得化学风化相关的碳通量估算充满不确定性，因此，在区域和全球尺度上，必须对这些过程进行深入分析和评估。

本研究的主要目标是探讨马溪河流域化学风化过程的时空变化及其对碳循环的影响。研究团队通过对比干季和雨季的水文化学数据，揭示了硅酸盐和碳酸盐风化在不同季节对碳动态的调控作用。在干季，由于降水较少，水体的稀释效应较弱，硅酸盐和碳酸盐风化产生的CO?消耗量相对较高。而在雨季，水体的稀释效应显著增强，导致硅酸盐风化产生的CO?消耗量下降，而碳酸盐风化则因CO?的释放而表现出不同的趋势。这些结果表明，化学风化过程在不同季节中的表现存在显著差异，而这种差异主要受到水文条件的调控。

研究还特别关注了HCO??在碳酸盐风化中的作用及其对碳循环的潜在影响。HCO??作为碳酸盐风化的主要产物，不仅参与形成河流水的化学组成，还可能被水生光合生物吸收，通过生物碳泵机制转化为有机碳。这一过程在喀斯特地区尤为显著，因为该地区的碳酸盐矿物丰富，且水体中HCO??的浓度较高。然而，HCO??的吸收和转化受到多种因素的限制，包括水体的pH值、溶解氧浓度以及水生生物的活动水平。因此，在估算碳酸盐风化对碳循环的贡献时，必须充分考虑这些生物地球化学过程的动态变化。

研究团队在马溪河流域的采样和监测工作为理解化学风化与碳循环之间的关系提供了重要的实证数据。通过分析不同季节的水文化学特征，研究人员发现，碳酸盐风化在雨季的净CO?消耗量与干季相比并未呈现出一致的变化趋势。这一现象的出现可能与碳酸盐矿物沉淀的减少有关，因为在高流量条件下，碳酸盐矿物的沉淀能力受到限制，从而降低了CO?的排放。相比之下，硅酸盐风化在雨季的CO?消耗量显著下降，这主要归因于水体的稀释效应。这种季节性变化表明，化学风化过程并非一成不变，而是受到气候和水文条件的显著调控。

此外，研究还揭示了HCO??在碳酸盐风化中的作用及其对碳循环的潜在影响。在雨季，由于水流量增加，HCO??的浓度被稀释，这可能影响其被水生光合生物吸收的效率。然而，HCO??在水体中的存在仍然可能通过生物碳泵机制转化为有机碳，从而稳定碳汇效应。因此，在估算碳酸盐风化对碳循环的贡献时，必须充分考虑HCO??的转化路径及其对碳通量的调控作用。

总体而言，本研究通过对比干季和雨季的水文化学数据，揭示了化学风化过程在不同季节中的动态变化及其对碳循环的影响。研究结果表明，硅酸盐和碳酸盐风化在调节碳动态方面表现出不同的季节性特征，而这些特征主要受到水文条件的调控。此外，研究还强调了HCO??在碳酸盐风化中的重要性，以及水生光合生物在碳循环中的关键作用。这些发现不仅有助于更准确地评估化学风化对碳循环的贡献，还为理解外源性酸（如H?SO?和HNO?）对碳循环的影响提供了新的视角。

在未来的气候和环境研究中，化学风化过程及其对碳循环的影响将成为重要的研究方向。随着全球气候变化的加剧，水文条件的变化可能进一步影响化学风化过程的时空分布，进而对碳循环产生深远影响。因此，有必要加强对化学风化过程的监测和研究，特别是在不同气候和水文条件下，以更全面地理解其对碳循环的调控机制。此外，水生光合生物的作用在当前的碳通量估算中往往被忽视，未来的研究应更加重视这一过程，以提高对区域和全球碳循环的准确评估。通过这些研究，我们能够更好地预测化学风化对碳循环的长期影响，并为制定相应的环境政策提供科学依据。