通过原位中子成像技术可视化锂硫电池中电解质动态润湿与重新分布的过程

《Advanced Energy Materials》：Visualizing the Dynamic Wetting and Redistribution of Electrolyte in Lean-Electrolyte Lithium-Sulfur Pouch Cells via Operando Neutron Imaging

锂硫电池中贫电解液润湿行为及动态演变机制研究，采用在岗中子断层扫描技术非破坏性揭示电解液分布不均与周期性“呼吸”现象，关联硫物种溶解/沉淀过程，为优化电池测试协议和电解液润湿策略提供依据。

　　锂-硫（Li-S）电池因其卓越的能量密度而被视为下一代电池技术的重要候选者。这种电池的能量密度远高于目前主流的锂离子电池（LIBs），使其在储能领域具有巨大的潜力。然而，尽管其理论性能令人振奋，Li-S电池的实际应用仍面临诸多挑战，主要体现在其内部化学反应的不均匀性、电解液润湿不足以及由此引发的电池性能下降和寿命缩短等问题。这些问题不仅限制了Li-S电池的商业化进程，也阻碍了其在实际应用场景中的推广。

在Li-S电池中，硫作为正极活性物质，其固态特性使得在电池运行过程中，硫与锂的反应难以高效进行。这主要是由于硫在充放电过程中会发生体积变化，导致电极结构的不稳定性。此外，锂的负极在循环过程中容易发生枝晶生长和腐蚀，进一步加剧了电池的性能衰减。同时，电解液在电池中的分布不均也会导致电化学反应界面的不一致，从而影响电池的整体性能。

针对上述问题，研究者们一直在寻求有效的解决方案，尤其是在电池设计和制造过程中如何优化电解液的润湿和分布。传统的研究方法往往依赖于破坏性实验，例如将电池拆解后进行微观分析，这种方法虽然能够提供详细的结构信息，但无法反映电池在实际运行过程中的动态变化。因此，发展一种非破坏性的实时观测技术，成为解决这些问题的关键。

近年来，非破坏性**operando**/in situ技术逐渐受到关注。这种技术能够在电池运行过程中，实时观察其内部结构和化学反应的变化，从而为电池性能优化提供重要的数据支持。然而，目前针对Li-S电池中电解液润湿和分布的**operando**/in situ研究仍然较为有限，尤其是在实际应用中的双层Li-S软包电池。因此，本研究采用**operando**中子断层扫描技术，对实际应用中的Li-S软包电池进行非破坏性可视化分析，揭示其在运行过程中电解液的分布特性及其对电池性能的影响。

通过中子断层扫描技术，研究人员能够实时观察不同软包电池层中电解液的分布情况，从而揭示在电池静置状态下，未润湿区域的聚集和减少现象。这种现象表明，在电池运行过程中，电解液的润湿和分布并不是静态的，而是随着电池状态的变化而动态调整。特别是在放电和充电过程中，电解液的分布变得更加均匀，从而提升了硫的电化学活化效率，促进了电池的高效运行。

此外，研究还发现，在Li-S电池的动态演化过程中，电解液润湿表现出独特的周期性“呼吸”行为。这种“呼吸”现象与硫物种的溶解和沉淀过程密切相关，反映了电解液在电池内部的动态变化。这种周期性行为不仅有助于理解电解液润湿的机制，也为电池设计和优化提供了新的思路。

研究结果表明，在实际应用中的Li-S软包电池中，电解液的分布确实存在不均匀性。这种不均匀性不仅影响电池的性能，还可能导致电池的快速失效。因此，理解电解液在电池内部的分布和润湿机制，对于提高Li-S电池的性能和寿命至关重要。同时，这些研究也为其他金属-硫电池的开发提供了重要的参考，帮助研究人员更好地设计和优化电解液润湿策略。

为了进一步推进Li-S电池的发展，需要在多个尺度上对电池的结构和化学行为进行系统研究。从纳米尺度到电极尺度，从硬币电池到原型软包电池，都需要深入探讨其内部变化对电池性能的影响。特别是在实际应用中，如何在低电解液含量的条件下实现高效的电解液润湿，是提升Li-S电池性能的关键。因此，研究者们需要开发更加先进的观测技术，以便在电池运行过程中实时监测电解液的润湿和分布情况。

当前，X射线断层扫描技术已被广泛用于研究电池的结构和硫的分布情况。然而，这种技术对于大多数液态电解液的敏感度较低，因此难以直接用于Li-S电池中电解液的可视化分析。相比之下，中子断层扫描技术由于其对氢原子的高敏感性，能够更有效地检测电解液的分布情况。这一优势使得中子断层扫描技术成为研究Li-S电池内部电解液行为的理想工具。

通过本研究，研究人员不仅揭示了Li-S软包电池中电解液的分布特性，还发现了其在运行过程中电解液润湿的动态变化。这些发现对于理解Li-S电池的工作机制具有重要意义。同时，它们也为电池设计和制造提供了新的视角，帮助研究人员更好地优化电解液润湿策略，以提升电池的性能和寿命。

此外，研究还表明，在Li-S电池的运行过程中，电解液的润湿行为与电池的电化学反应密切相关。特别是在放电和充电过程中，电解液的分布变得更加均匀，从而提升了硫的电化学活化效率。这种效率的提升不仅有助于提高电池的能量密度，还能够延长其使用寿命。因此，优化电解液润湿策略，对于实现高性能的Li-S电池至关重要。

综上所述，Li-S电池在储能领域具有巨大的潜力，但其实际应用仍面临诸多挑战。通过非破坏性的**operando**中子断层扫描技术，研究人员能够实时观察电解液的分布和润湿行为，从而为电池性能优化提供重要的数据支持。这些研究不仅有助于理解Li-S电池的工作机制，也为电池设计和制造提供了新的思路和方法。未来，随着研究的深入和技术的进步，Li-S电池有望成为更加高效、可靠的储能解决方案。