多功能碳氮化物诱导极性反转的光电化学生物传感器在汞离子检测中的高灵敏应用

本研究创新性地构建了基于极性反转模式的光电化学（PEC）生物传感器，通过钠钾共掺杂碳氮材料（NaKCN）与亚甲基蓝（MB）的π-π堆叠协同作用，实现了对Hg2+的超灵敏检测（检测限23 fM）。该策略利用T-Hg2+-T特异性结合和光生电子迁移增强机制，有效消除假阳性信号，为重金属检测提供了新材料选择和方法学参考。

　　

Highlight

【NaKCN-MB标记H2探针的合成】

如方案1A所示，将0.024 mol三聚氰胺(C₃H₆N₆)、0.04 mol KCl和0.006 mol NaOH混合研磨后，550℃煅烧4小时制备NaKCN。K⁺和Na⁺与g-C₃N₄的氨基形成N-K/N-Na键桥接三嗪环。产物经超声分散后与3 mg MB通过π-π堆叠结合，最终与巯基化DNA探针H2偶联形成信号标记体系。

【光活性材料表征】

扫描电镜(SEM)显示：TAPP呈块状结构（图1A），NaKCN为片层状（图1B），而NaKCN-MB保持类似形貌但尺寸增大（图1C）。X射线光电子能谱(XPS)证实Na 1s（1071.6 eV）和K 2p（293.2 eV）的特征峰，MB的N 1s峰（399.1 eV）在复合后发生位移，证明电子相互作用。紫外可见光谱显示NaKCN-MB在664 nm处出现MB特征吸收峰，荧光光谱显示MB荧光猝灭现象，证实高效电子转移。

Conclusions

我们通过极性相反材料的叠加构建了Hg²⁺检测用PEC生物传感器，其创新性体现在：①采用易获得的TAPP产生阴极信号；②NaKCN-MB通过N-K/Na键加速电子迁移，MB的π-π堆叠增强光吸收，协同产生强阳极信号实现极性反转；③T-Hg²⁺-T特异性识别实现100 fM-1 μM宽线性范围和23 fM检测限。该研究为极性反转材料选择提供了新思路。