针对Sb、2S、3体系中基于精确度驱动的机器学习势能的高级主动学习技术

《Results in Engineering》：Advanced Active Learning Techniques for Precision-Driven Machine-Learned Potentials in Sb 2S 3

本研究提出了一种基于主动学习方法的Moment Tensor Potential（MTP）框架，用于高效建模无定形Sb?S?。通过结合正交晶系、三方晶系和单斜晶系的晶体结构数据，并利用DFT计算扩展训练集，迭代优化了MLIP模型。实验表明，该模型在能量（MAE=1.12 meV/atom）、原子力（MAE=59.1 meV/?）和应力（MAE=1.13 meV/?3）预测上达到DFT水平精度，且能准确复现Sb?S?的短程和中等程原子排列特征。该成果为大规模模拟无定形半导体材料提供了高效解决方案。

　　本文介绍了一种用于建模非晶态二硫化锑（Sb?S?）的高效策略，该方法基于机器学习原子间势（MLIP）框架，结合主动学习技术，从而实现对非晶材料的精确模拟。Sb?S?作为一种具有独特性质的非晶半导体材料，在现代电子器件和能量转换领域具有重要的应用潜力。由于其无序结构和功能可调性，Sb?S?在薄膜电子、光电子和热电材料中备受关注。然而，传统的基于密度泛函理论（DFT）的建模方法在处理非晶材料时存在计算成本高、模拟时间受限等问题，限制了其在大规模原子尺度模拟中的应用。因此，本文提出了一种数据驱动的方法，通过结合机器学习与DFT数据，构建出一种能够准确模拟非晶Sb?S?的机器学习原子间势模型。

### 非晶材料的挑战与机器学习的潜力

非晶材料因其缺乏长程周期性而具有广泛的结构特征，这使得其在建模过程中面临巨大挑战。传统的DFT方法虽然在原子尺度上能够提供精确的电子结构信息，但其计算资源需求高，难以处理大规模或动态演化系统。相比之下，机器学习原子间势模型通过利用DFT生成的训练数据，能够在保持高精度的同时显著降低计算成本。这使得非晶材料的模拟成为可能，特别是在需要研究扩散、结晶和沉积等动态过程的系统中。

机器学习原子间势模型的核心在于其能够从大量数据中学习原子间的相互作用规律，而不是依赖于传统的物理模型。这种模型通常使用结构特征和能量、力、应力等数据作为输入，通过训练算法预测新的原子配置下的能量和力。其中，Moment Tensor Potential（MTP）作为一种高效的机器学习势函数，因其能够系统性地提升模型精度、具备局部性，并适用于高维系统而受到广泛关注。MTP通过使用张量描述符来表征原子环境，并采用线性模型拟合势能面（PES），从而实现对多体相互作用的高效建模。

### 方法论与数据准备

在本文的研究中，研究人员首先从晶体结构出发，收集了Sb?S?的正交、三斜和单斜相的几何结构作为初始训练数据。这些结构提供了多样化的化学环境和局部几何信息，为后续的非晶结构建模奠定了基础。接着，通过在这些结构上引入随机原子位移，生成了具有局部畸变的训练数据，以模拟非晶态的无序性。为了确保数据的准确性，所有DFT计算均采用高精度的参数设置，如增加k点密度、优化自洽场（SCF）收敛条件等。

为了进一步扩展训练数据集，研究团队采用了一种主动学习框架，结合分子动力学（MD）模拟。该方法通过识别模型预测中不确定性较高的配置，并将其作为新的训练样本，从而不断优化模型的泛化能力。在每次迭代中，未被充分描述的结构被重新计算并加入训练集，使得模型能够逐步覆盖更广泛的原子配置空间。这种动态扩展训练集的方法，显著提高了模型的准确性，同时避免了不必要的计算资源浪费。

### 模型的训练与验证

在训练过程中，研究团队采用了一种非线性优化算法（Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno，LBFGS）来调整模型的超参数，如基函数截断、角度分辨率和正则化参数。这一过程确保了模型在训练集和测试集上的预测误差最小化，并且能够稳定地应用于新的结构配置。最终，研究人员选择了一个最佳拟合的MTP模型，其在能量、力和应力方面的预测误差均低于现有文献中报道的其他机器学习势模型，如GAP和SNAP。

为了验证模型的性能，研究团队进行了详尽的结构分析，包括径向分布函数（RDF）和键角分布函数（ADF）的计算。RDF用于描述原子间距离的概率分布，而ADF则用于表征局部结构中的角度信息。研究结果表明，MTP模型在非晶Sb?S?的短程和中程结构特征上与DFT和实验数据高度一致。例如，Sb–S的主峰出现在约2.575 ?的位置，与实验测量和DFT模拟结果相符。Sb–Sb和S–S的次级峰位置也与已有研究中的结果相吻合，进一步验证了模型的可靠性。

此外，研究团队还分析了键角分布，以评估模型在局部结构中的表现。结果表明，MTP模型能够准确再现非晶Sb?S?中常见的弯曲和金字塔形配位几何。这些角分布特征与DFT计算结果高度一致，表明模型在模拟非晶结构的局部环境方面具有较高的准确性。

### 模型的应用与优势

本文提出的MTP模型不仅在非晶Sb?S?的模拟中表现出色，还展示了其在处理复杂、无序系统的潜力。与传统的DFT方法相比，该模型能够在更长的时间和空间尺度上进行大规模分子动力学模拟，从而揭示非晶材料在热力学和力学行为上的特征。同时，该模型具备良好的可迁移性，能够适用于不同材料系统，包括其他非晶半导体和多组分材料。

通过将MTP与主动学习相结合，本文构建了一种高效且精确的机器学习势模型，该模型在非晶材料的模拟中具有显著优势。它能够在保持量子力学精度的同时，实现计算资源的高效利用，从而为研究非晶材料的物理性质和动态行为提供了有力的工具。这一方法不仅为非晶Sb?S?的建模提供了新的思路，也为未来非晶材料的高精度、高效模拟奠定了基础。

### 未来展望与意义

非晶材料因其独特的物理性质和广泛的应用前景，已成为材料科学和工程研究的重要方向。然而，其无序结构和复杂的原子相互作用使得传统建模方法面临诸多挑战。本文提出的MTP模型结合主动学习，提供了一种全新的解决方案，能够高效、准确地模拟非晶Sb?S?的结构和动态行为。该方法的可扩展性和可迁移性，使其不仅适用于Sb?S?，还可以推广到其他非晶材料和复杂系统。

随着计算资源的不断增长和机器学习技术的快速发展，非晶材料的模拟方法正逐步走向高效化和自动化。本文的研究为这一领域提供了重要的理论支持和实践指导，推动了非晶材料在新型电子器件、热电系统和存储设备中的应用。未来，随着更多实验数据的积累和计算方法的优化，机器学习势模型有望在非晶材料的预测和设计中发挥更大作用，从而加速新材料的发现和开发进程。