用于薄箔剥落失效的飞秒双脉冲激光方法

《Materials & Design》：Femtosecond two-pulse laser approach for spall failure in thin foils

本研究提出了一种新型双脉冲激光方法用于诱导镍箔层状破坏，通过同时照射材料两个表面生成高静水压 tensile stress, 实验表明该方法在纳米尺度镍箔中显著降低破坏阈值（1750 J·m?2），且与分子动力学模拟结果一致。机制涉及应力波相互作用、空位成核及滑移缺陷演化，验证了双脉冲方法在紧凑型实验室中高效研究高应变率材料失效的可行性。

　　材料的抗裂变性能评估需要一种能够生成足够压力的机制，以模拟裂变过程中高应变率的条件。在本研究中，我们提出了一种创新的双脉冲激光方法，通过同时照射微米和纳米级厚度的镍箔的两个自由表面，使用飞秒激光脉冲来产生高静水拉伸应力，从而诱导裂变。与传统的单脉冲方法相比，这种双脉冲方法展示了引入第二个激光脉冲的独特效果。实验观察使用电子显微镜和聚焦离子束铣削揭示了该方法在样品中心有效诱导失效，这是由于材料内部卸载拉伸波的相互作用。值得注意的是，对于纳米级镍箔，双脉冲方法显著降低了裂变阈值，相较于单脉冲方法所需的2,500 J·m?2，双脉冲方法的阈值降低到了1,750 J·m?2，突显了其在较低激光脉冲能量下生成更高拉伸应力的潜力。实验结果和分子动力学模拟均表明，失效机制涉及空洞的成核、生长和合并，这在裂变前伴随着堆垛层错和肖克利部分位错的发射。总体而言，双脉冲方法为在小型实验室设置中研究金属在高应变率变形下的裂变行为提供了替代方法，具有高通量实验的潜力。

裂变是材料在冲击载荷下的一种灾难性失效模式，可能影响结构组件的完整性。由于其在弹道应用中的核心作用，裂变失效已成为结构、聚合物和生物医学材料研究的重要课题。主要的裂变强度表征方法是板冲击实验，其中飞片被加速到高速度（通常在100到600 m·s?1之间）并撞击目标板。典型的飞片尺寸在1到5毫米厚度和10到100毫米直径之间，飞片厚度为目标厚度的一半，以最大化目标中心的拉伸损伤。由于飞片的厚度，板冲击实验产生的冲击载荷能够采样材料的微观结构，以发现会导致裂变失效的弱点。然而，板冲击实验的缺点是需要大量能量来加速飞片，特别是在较高的冲击速度和应变率下。尽管单阶段气体炮广泛可用且适用于许多裂变研究，但实现极端应变率（如10? s?1以上）通常需要专门设施，如两阶段和三阶段气体炮，这些设施仍相对难以获得。其他缺点包括飞片靶的正确对齐和自由表面速度的传感（这可以通过光子多普勒测速仪（PDV）进行缓解）。无论这些缺点如何，板冲击实验为材料和设备在承受弹道载荷前提供了最终的验证步骤，因为它生成了定义明确、几乎方形的应力脉冲，便于解释，因此是裂变失效研究中最可靠的方法。

然而，为了更快、更便宜、实现更高通量的裂变失效表征，开发了新的实验技术来补充板冲击实验。例如，研究人员最近开发了激光驱动的微飞片冲击设施，其中板冲击实验的条件被再现，但规模更小（典型的飞片厚度约为0.05毫米，直径约为1毫米）。通过减小飞片尺寸，所需的动能大幅减少，可以方便地由强大的激光提供。此外，通过减小样品尺寸，可以实现非常高的应变率，这在传统板冲击实验中可能难以达到。已经开发了几种激光驱动的飞片设施，并取得了显著的成功，用于预测各种材料的裂变强度，包括镁、铝、铌、铜、镍和碳化硼。然而，激光驱动的飞片冲击实验引入了额外的挑战，这些挑战可能会影响实验的离散性。飞片速度的变异性以及平面度影响冲击对称性和裂变平面的应力分布，导致失效响应的不一致性。解决这些因素对于提高激光驱动飞片裂变研究的重复性和可靠性至关重要。

另一种在20世纪60年代初开发的技术是激光裂变实验。在此设置中，强大的激光用于照射样品（目标）的一个牵引自由表面。光子与目标材料中的电子相互作用，有时在目标表面涂覆吸收层以增强能量沉积。吸收层通常是一个薄（约20纳米）的贵金属（如金、银或铜），具有对激光波长的高等离子响应，有助于这一过程，尽管其他材料也被使用。高能单激光脉冲在加载表面产生急剧的温度升高，通过火箭效应产生迅速膨胀的等离子体和压缩波。由于激光脉冲的短持续时间以及大能量沉积能力，光子、电子和声子之间的快速相互作用导致了高应变率载荷的产生，这超过了传统板冲击实验。此外，在激光压缩下，自淬灭现象发生在毫秒级，而在板冲击实验中，这一时间则在秒级。因此，通常假设激光冲击后的材料微结构更接近于冲击前沿产生的微结构，从而允许更准确的后置分析。

由于这些优势以及近年来激光技术的进步，激光冲击实验已成为研究材料裂变行为的一种可行且吸引人的选择，提供了极高应变率的访问，并可以在紧凑的桌面实验室设置中进行，简化了实验设计。然而，激光冲击实验存在固有的变异性，包括激光通量、脉冲平面度和能量吸收的不稳定性，以及潜在的光束对齐问题，这可能导致平面度问题和增加实验离散性。尽管有这些限制，激光冲击实验仍能实现极高应变率（超过10? s?1）并可以在无运动部件的紧凑设置中进行。

在本工作中，我们提出了一种替代方法，使用两个激光脉冲来模拟板冲击实验的条件，以诱导裂变失效。飞秒激光脉冲的使用特别有利，因为这确保了激光加热时间不超过电子-声子耦合时间，从而最小化了热扩散并允许足够的压力发展。之前已证明，飞秒激光可以有效控制激光诱导现象，如熔化、裂变和相变，通过控制激光通量。我们结合实验观察、理论建模和原子模拟来研究镍的冲击和裂变行为。在所提出的设置中，单个飞秒激光束被分成两个激光束，同时照射样品的前表面和后表面。这两个激光束在这些表面上产生快速的温度和压力升高，并传播两个冲击载荷，包含一个压缩前缘，随后是卸载拉伸波，向相反方向传播。在样品的中心，卸载拉伸波的相互作用产生了纯静水拉伸应力。通过实验，我们首先展示了由所提出的双脉冲方法诱导的裂变行为，并将其与传统的单脉冲激光方法进行了比较。我们的结果表明，当产生的拉伸应力超过裂变强度时，失效可能发生在材料深处，远离自由表面。此外，双脉冲方法降低了诱导裂变所需的激光通量，减轻了潜在的热效应。在实验上建立该方法的有效性后，我们进一步通过分子动力学模拟研究了冲击和裂变行为及失效机制。

在实验方法部分，我们详细描述了实验设置。图1展示了激光裂变装置的布局，其中(a)在单脉冲方法中，激光束仅照射单个表面，而(b)在双脉冲配置中，使用分束器将激光束分成两束，同时照射样品的两个表面。图1(c)显示了单脉冲和双脉冲实验的设置。激光诱导裂变实验在常温下进行，使用了一种超短固体激光源（Carbide CB3-40W，Light Conversion），其最大测量脉冲能量为60 μJ。激光源发射的脉冲具有全宽半高（FWHM）为3.9 ± 0.4 mm的光束直径和350 fs的脉冲持续时间，波长为1030 ± 10 nm。单个脉冲的发射通过主激光系统中的脉冲选择器进行控制，确保精确选择和发射单个激光脉冲。为了聚焦激光，使用了一对平凸透镜（LA1304-AB，Thorlabs），焦距为40 mm，允许通过调整样品到透镜的距离来改变光斑大小。测量到的最小激光束光斑大小约为35 μm，激光通量范围从5,000到25,000 J·m?2。通过增加光斑大小到约80 μm，我们实现了更低范围的激光通量，从850到5,000 J·m?2。尽管光束被聚焦到80 μm的光斑大小，这使其处于近场区域，可能导致偏离高斯分布，但重复试验中的一致裂变特征和与理论预测的一致性表明，冲击载荷仍然足够均匀，可用于可靠的裂变失效分析。为了确保一致的激光通量，每次实验前都会测量光斑大小，估计的不确定性为± 1 μm，对应于平移台的分辨率。这导致了80 μm和35 μm光斑大小的激光通量不确定性分别为5%和11.5%。鉴于受控的实验条件和多个重复中的稳定失效特征，所施加的通量值被认为是可靠的。激光通量通过调整脉冲能量来精确控制，使用功率衰减器进行调整。为了测量单个脉冲的能量，激光在相对较低的重复率（200 Hz）下运行。平均激光功率通过校准的功率计（S130C，Thorlabs）测量，该功率计放置在样品之前。其他光学元件包括高反射率镜（PF10-03-P01，Thorlabs）用于对齐光束，以及50:50分束器板（BSW11，Thorlabs）用于将激光束分成两束相等的部分，确保双脉冲配置中两个表面的激光通量相同。此外，多个针孔（P50K05，Thorlabs）用于精确的光束对齐。镜子被仔细调整，以确保两个光束在输入光束之前沿同一直线反向反射，从而确保生成的应力波沿激光光束定义的路径传播。

在实验方法中，我们还讨论了单脉冲激光方法在诱导裂变时的局限性。文献中指出，使用极高激光通量通常会触发额外的热现象，如等离子体形成、相爆炸和表面沸腾，这可能复杂并影响裂变失效。此外，使用纳秒激光脉冲时，由于缺乏应力约束，导致压力积累有限，减少了有效损伤成核的潜力。因此，这些传统的纳秒单脉冲激光方法通常需要显著更高的激光通量来诱导裂变失效，这不幸引入了不希望的热效应。相比之下，本研究中提出的单脉冲和双脉冲飞秒激光方法以更低的能量需求达到裂变失效。由于裂变主要是一种机械诱导的失效，由拉伸波的相互作用驱动，使用飞秒激光特别适合这些实验，最小化热影响并最大化静水应力的潜力。

在实验部分，我们首先研究了双脉冲激光裂变方法，比较其与单脉冲激光方法的可观察特征。在单脉冲方法中，当激光通量超过裂变失效阈值时，表面温度的迅速增加导致了熔化区域的形成，并产生了拉伸波，这些拉伸波在材料内部传播并导致裂变失效。在双脉冲方法中，当两个激光脉冲同时照射样品的两个表面时，可以观察到更多的裂变失效特征。我们还通过聚焦离子束（FIB）对样品的亚表面进行分析，以揭示任何内部损伤。文献中提到，使用纳米秒激光脉冲时，由于缺乏应力约束，导致压力积累有限，减少了有效损伤成核的潜力。因此，这些传统的纳秒单脉冲激光方法通常需要显著更高的激光通量来诱导裂变失效，这不幸引入了不希望的热效应。相比之下，本研究中提出的单脉冲和双脉冲飞秒激光方法以更低的能量需求达到裂变失效。由于裂变主要是一种机械诱导的失效，由拉伸波的相互作用驱动，使用飞秒激光特别适合这些实验，最小化热影响并最大化静水应力的潜力。

通过实验和分子动力学模拟，我们研究了镍在双脉冲激光方法下的裂变行为。在分子动力学模拟中，我们观察到激光脉冲诱导的裂变行为，其中拉伸波的相互作用导致了材料内部的失效。在双脉冲方法中，我们发现，与单脉冲方法相比，裂变阈值显著降低。这表明，双脉冲方法能够以较低的激光能量产生更高的静水应力。此外，通过实验和模拟，我们观察到裂变行为在材料中心发生，而非仅限于自由表面。这与传统板冲击实验中裂变发生在自由表面的情况有所不同。因此，双脉冲方法能够更有效地诱导裂变，特别是在纳米级样品中，这种方法显示出其独特的优势。

我们还讨论了激光脉冲能量的沉积过程，以及电子和晶格之间的能量交换。在双脉冲方法中，通过同时照射样品的两个表面，两个激光脉冲可以产生相互作用，从而在材料内部生成更高的拉伸应力。这种拉伸应力的生成是由于两个卸载拉伸波在材料中心相遇，形成静水拉伸应力。通过分子动力学模拟，我们进一步研究了裂变失效的机制，包括空洞的成核、生长和合并。模拟结果表明，裂变失效的强度和应变率在双脉冲方法中得到了显著提升。这表明，双脉冲方法在研究材料在高应变率下的裂变行为方面具有更大的潜力，特别是在需要高通量实验的情况下。

在结论部分，我们总结了双脉冲激光方法的优势和潜在应用。通过同时照射样品的两个自由表面，该方法能够将失效从自由表面转移到材料中心，模拟了板冲击实验中通常观察到的失效行为。与单脉冲方法相比，双脉冲方法所需的激光通量更低，从而减少了潜在的热效应，使其成为研究金属裂变行为的高通量光机械实验的一种有吸引力的技术。此外，我们还讨论了该方法在研究陶瓷裂变行为中的应用前景。通过这些研究，我们希望为材料科学领域提供新的实验方法，以更有效地评估材料的抗裂变性能。