毛细力辅助粒子组装法制备手性液晶风车阵列及其相变调控机制研究

这篇研究论文创新性地利用毛细力辅助粒子组装（CAPA）技术，在加热过程中通过控制手性向列相液晶（N*LC）向各向同性相（Iso）的相变成核位点，成功制备了具有光学活性的手性风车阵列。研究发现拓扑缺陷（boojum defect）在相变成核中起关键作用，通过调控粒子尺寸、基底位置和光聚合液晶（RM257）固化，实现了双交替手性阵列的精确构筑。该工作为手性光学器件设计提供了新思路。

　　

毛细力辅助粒子组装法制备手性液晶风车阵列

1 引言

液晶（LC）材料中的成核现象是决定其自组装结构和动力学行为的关键因素。传统研究多聚焦于冷却过程中各向同性相向液晶相的转变，而本研究创新性地探索了加热过程中手性向列相（N*）向各向同性相（Iso）的逆向相变。通过毛细力辅助粒子组装（CAPA）技术构建的胶体阵列，实现了对Iso相成核位点的空间调控，为设计具有可控各向异性和手性结构的液晶材料提供了新策略。

2 结果与讨论

2.1 通过CAPA制备风车阵列

研究采用聚苯乙烯-二乙烯基苯（PS-DVB）微球（直径7.32 μm）构建阵列，通过精确控制基板间距（h=15 μm）与螺旋节距（p=26 μm）的比例（h/p<0.6），确保N相中液晶分子在体相区域呈垂直排列。当样品从N相缓慢加热（0.05 °C min^-1）时，Iso相优先从PS-DVB粒子处成核，形成具有特征性光学纹理的风车结构。

2.2 风车阵列的光学表征

偏振光学显微镜（POM）观测显示，当粒子位于底部基板时产生逆时针（CCW）风车结构，而位于顶部基板时则形成顺时针（CW）结构。这种二维-三维手性不匹配现象源于相同的三维手性在不同观察维度下呈现相反的旋光特性。通过更换手性掺杂剂（S811）验证了风车旋转方向由分子手性决定。

2.3 数值模拟揭示分子排列

基于Landau-de Gennes理论的模拟再现了实验观测的风车纹理。在Iso液滴顶部发现boojum缺陷，周围液晶呈现π-twist的扭曲径向排列。弹性自由能密度分析表明，扭曲能（f_twist）在缺陷核心区域高度集中，这是形成风车结构的能量驱动因素。

2.4 粒子参数的影响

系统研究了不同尺寸（6.0-9.51 μm）PS-DVB粒子和氟硅烷化（FOTS）处理的二氧化硅粒子的影响。发现只有具有平面锚定的PS-DVB粒子能产生有序风车阵列，而具有垂直锚定的硅胶粒子因形成Saturn环缺陷导致无序成核。Iso液滴面积随过热度（ΔT）呈线性增长，位移则呈现随机波动。

2.5 双风车阵列构筑与固化

通过交替排列上下基板的粒子阵列，成功实现了单一手性体系中的双旋向风车图案。采用光聚合液晶（RM257）在365 nm紫外光照射下固化，将瞬态结构转化为永久性光学元件。聚合后的风车阵列呈现点彩画般的独特光学特性。

3 结论

该研究建立了通过拓扑缺陷调控手性液晶相变的新范式，揭示了boojum缺陷在相变成核中的核心作用。所发展的CAPA技术为制备复杂手性光子结构提供了可扩展的方案，在圆二色性滤光片、对映体选择性传感器等领域具有应用前景。特别是发现的2D-3D手性不匹配现象，为研究维度调控的手性对称性破缺提供了理想模型体系。