磁分离集成电化学生物传感器协同光电子级联效应实现肿瘤组织中miRNA生物标志物的高重现性检测

本文开发了一种集成磁分离技术的电化学生物传感器，通过聚多巴胺(PDA)包覆的Fe3O4磁性纳米颗粒(MNPs)实现miRNA-21的高特异性检测。该系统创新性地结合催化发夹组装(CHA)反应、近红外(NIR)光激活电子传递和磁约束聚集效应，在肿瘤间质液(TIF)中达到148 fM检测限，相对标准偏差(RSD)低至1.60%，显著优于传统RT-qPCR方法(24.31%)。

　　

Highlight

核心-壳结构Fe₃O₄@PDA磁性纳米颗粒：磁分离与光电子级联的双重功能载体

通过氧化自聚合策略成功构建的Fe₃O₄@PDA磁性纳米颗粒(MNPs)展现出超顺磁性（饱和磁化强度65.3 emu/g）和独特的光响应特性。扫描电镜(SEM)显示，PDA包覆使颗粒尺寸从220.6±34.2 nm增至256.8±29.7 nm，表面更光滑（图S2）。X射线光电子能谱(XPS)证实了PDA的成功修饰（N1s峰出现），而振动样品磁强计(VSM)测试表明其保留超顺磁性（矫顽力≈0 Oe）。更重要的是，这些"磁性小精灵"在近红外(NIR)照射下能像太阳能电池一样，通过PDA的电子给体特性产生显著光电流（增强约3.8倍），为后续电化学信号放大奠定基础。

Conclusion

磁分离集成传感系统：突破复杂生理环境检测瓶颈

这项研究成功开发了一种基于光电子级联协同作用的"智能"检测系统，犹如在肿瘤微环境中布下天罗地网：磁性纳米颗粒(MNPs)作为可编程的分子捕手，通过催化发夹组装(CHA)反应精准识别miRNA-21后，磁分离技术像精密筛网般去除干扰物；临时磁场约束使纳米颗粒在电极表面形成"分子集市"，大幅提升碰撞概率；近红外照射则激活PDA的电子"蓄水池"效应，与未解耦的二茂铁(Fc)探针产生级联放大信号。该系统在肿瘤样本中展现出7.64%的变异系数，较RT-qPCR(24.31%)显著提升，为术中肿瘤评估提供了新工具。