铁单原子催化剂(FeSACs)通过Fe(III)–N6配位活化过一硫酸盐(PMS)高效生成单线态氧(1O2)的机制研究

本文创新性地报道了一种具有Fe(III)–N6配位构型的铁单原子催化剂(FeSACs)，通过活化过一硫酸盐(PMS)高效生成单线态氧(1O2)，实现了环境浓度磺胺嘧啶(SDZ)的近完全降解。研究结合密度泛函理论(DFT)揭示了Fe(IV)=O中间体与1O2的协同作用机制，为水处理非自由基高级氧化工艺(AOPs)提供了新思路。

　　

亮点

本研究首次报道了具有Fe(III)–N₆配位构型的铁单原子催化剂(FeSACs)，通过活化过一硫酸盐(PMS)高效生成单线态氧(¹O₂)，为复杂水体中新兴有机微污染物的选择性去除提供了创新解决方案。

材料表征

通过X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)证实了FeSACs的碳基结构，其中铁以单原子形式分散，原子百分比仅为1.2%。球差校正高角环形暗场扫描透射电镜(AC-HAADF-STEM)直接观察到孤立的铁原子亮点，扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析明确显示Fe-N配位数为6，区别于文献报道的Fe-N₄构型。

结论

FeSACs-PMS体系通过形成Fe(IV)=O中间体最终生成¹O₂，在真实地表水中仍保持90%以上的磺胺嘧啶去除率。该工作不仅拓展了单原子催化剂在环境领域的应用，其双路径氧化机制（高价态铁氧物种与¹O₂协同）为化解学术界关于活性物种鉴定的争议提供了新视角。