GED-CRN突破数据瓶颈：仅用19个训练分子实现高保真电子密度预测

本文介绍了一种革命性的3D卷积残差网络GED-CRN，通过空间立方采样技术（2×2×2 bohr3）仅需19个训练分子即可实现量子化学精度（MAE=7.6×10?4 bohr?3）的电子密度预测，比传统MP2计算快1500倍，并成功应用于π共轭材料的高通量筛选。该研究为数据稀缺的AIE活性系统提供了突破性解决方案，架起了数据高效量子机器学习与功能发光材料设计的桥梁。

　　

电子密度空间分布作为现代理论化学的核心参数，在密度泛函理论（DFT）和发光材料研究中具有关键作用。传统量子化学方法在处理聚集诱导发光（AIE）等复杂体系时面临巨大计算挑战，而现有机器学习方法又受限于数据稀缺瓶颈。

研究方法论突破

研究团队创新性地提出GED-CRN（电子密度卷积残差网络生成模型），通过2×2×2 bohr³空间立方采样策略，仅用19个代表性分子就构建了36,006个训练数据立方体。每个立方体包含8×8×8网格点，将前分子密度和核势场作为双通道输入，采用3D卷积残差网络架构，通过四层5×5×5卷积核进行特征提取。

技术亮点与验证

模型采用两阶段优化策略：Stage 1专注电子密度（ρ）预测，MAE达6.28×10^?4 bohr^?3；Stage 2通过自定义GradDiff损失函数（公式10）优化密度梯度（?ρ）相关特性。在QM9和ASBase数据集测试中，对共轭体系的预测误差比常规有机系统降低50%，vdW表面误差<0.1 ?。

应用性能评估

模型在多项物性计算中表现优异：

1. 电子密度积分（∑ρ）相对误差<1%

2. 核-电子势（V_ne）计算误差仅0.3%

3. 范德华体积（Vol）预测误差<5%

   虽然交换关联能（E_xc）计算存在系统性误差，但LDA和GGA功能预测呈现显著线性相关性，尤其Stage 2在GGA泛函中表现出更好的梯度相关性。

研究意义与展望

该工作首次实现了：

• 突破性数据效率：19分子→36k训练样本

• 计算速度革命：较MP2提升1500倍

• 精准特性保留：AIE关键特征误差<0.1 ?

未来可通过优化数值积分方法和引入动能项计算，进一步拓展在单点能计算等领域的应用。研究为功能发光材料设计提供了全新的数据高效量子机器学习范式。