镍单原子与NiO纳米颗粒协同氧缺陷TiO2实现高效CO2甲烷化的局部协同效应

来自国内的研究人员通过构建Ni单原子(Ni-SA)与NiO纳米颗粒(NP)共负载的氧缺陷TiO2催化剂(Ni-SA+NP)，解决了传统单原子催化剂在CO2甲烷化中氧化失活和缺乏多步反应位点的难题。该催化剂在573K下实现CH4产率4658 μmol g-1和90%选择性，创下甲烷化催化新标杆，为混合单原子/纳米颗粒催化剂设计提供范式。

　　

这项突破性研究揭示了镍单原子(Ni-SA)与邻近NiO纳米颗粒在氧缺陷二氧化钛(TiO_2-x)载体上的"三体协同"机制。就像精密编排的分子舞蹈，氧空位扮演着CO₂分子激活的"捕手"(in situ XAS证实)，而NiO纳米颗粒则化身氢分子(H₂)解离的"舞伴"，通过动态还原为金属镍(Ni⁰)完成催化循环。这种"单原子-纳米颗粒双人舞"创造了16768 mmol g^-1 h^-1的超高甲烷(CH₄)生成速率，比传统单原子催化剂提升67%。特别值得注意的是，氧缺陷TiO₂载体就像智能舞台，既防止单原子"演员"氧化失活，又通过电子转移(electron transfer)增强反应中间体的稳定性，最终实现90%的甲烷选择性——这为碳中和背景下CO₂资源化利用提供了极具工业前景的催化设计方案。