未修饰商业炭黑实现CO2直接电催化转化甲烷:结构协同与缺陷驱动催化的突破

【字体: 时间:2025年08月05日 来源:Fuel 7.5

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  这篇研究首次证实商用炭黑ECP-600JD无需修饰即可高效催化CO2电还原(CO2RR)生成CH4,其独特的薄壁腔体结构、多级孔道(meso-/micropores)和碳空位缺陷协同作用,在流动池中实现46.4%法拉第效率(FE)和92.8 mA cm?2分电流密度,颠覆了碳基催化剂必须改性的传统认知。

  

Highlight

本研究首次利用原始商业炭黑(Ketjen Black ECP-600JD)实现CO2直接电催化转化为CH4,其独特的薄壁空腔结构、分级介孔/微孔体系和丰富的碳缺陷,在流动池中达成46.4%的CH4法拉第效率(FE)、92.8 mA cm?2分电流密度及1.09的CH4/H2比值。

Structural analysis of the catalysts

通过扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)表征发现,ECP-600JD具有显著高于对比材料(ECP和Super P)的比表面积和缺陷密度。高分辨TEM图像(图1c-d)显示其石墨层边缘存在大量扭曲结构和悬空键,X射线光电子能谱(XPS)进一步证实了碳空位缺陷的存在。

Conclusions

ECP-600JD凭借其高比表面积、分级孔隙和本征碳缺陷的协同作用,突破了碳基催化剂必须掺杂改性的限制,为CO2RR选择性产CH4提供了新范式。机理研究表明,多模态孔隙协同增强CO2吸附,而碳缺陷加速质子耦合电子转移(PCET)动力学,共同促进CH4生成路径。

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