金属催化剂中氧迁移与氧空位在甲烷干重整中的作用机制及研究进展

这篇综述深入探讨了氧动态（oxygen dynamics）在甲烷干重整（DRM）中的关键作用，重点分析了Ce基、Zr基、Ti基及钙钛矿（perovskite）催化剂的氧迁移性（oxygen mobility）、氧空位（oxygen vacancy）和表面活性氧物种对反应效率、抗积碳（coke resistance）及稳定性的影响，为设计高性能低排放催化剂提供了理论指导。

　　

Highlight

氧物种在甲烷干重整（DRM）中的关键作用

DRM反应中，氧物种（oxygen species）通过吸附氧（adsorbed oxygen）、晶格氧（lattice oxygen）、表面羟基（surface hydroxyl groups）和超氧物种（superoxide species）等形式调控反应路径。研究者采用X射线光电子能谱（XPS）、红外光谱（IR）和拉曼光谱（Raman）等技术解析这些物种的动态行为。

Oxygen Mobility（氧迁移性）

氧迁移性指氧离子（O₂^-）在催化剂表面的扩散能力，是决定金属氧化物催化性能的核心因素。晶体结构、缺陷浓度和温度等因素显著影响氧迁移速率，进而调控DRM的碳气化（carbon gasification）效率。

氧迁移/空位在DRM中的介导效应

氧物种、迁移性与空位的协同作用决定了碳气化效率。适度的氧空位浓度可加速反应，但过量会导致催化剂失活。表面氧物种的类型和数量直接影响CH₄活化与CO₂解离路径。

Future Prospects（未来展望）

未来研究需聚焦于：定向调控氧物种、设计新型钙钛矿（perovskite）材料、开发双功能（bifunctional）催化剂，以及利用原位表征技术揭示动态反应机制，推动DRM向工业化应用迈进。

Conclusions（结论）

CeO₂基催化剂因其高氧存储容量（oxygen storage capacity）和可调氧空位，成为DRM抗积碳设计的理想选择。通过优化金属-载体相互作用（metal-support interaction），可显著提升催化剂的稳定性和合成气（H₂/CO）产率。