La掺杂与AgO负载g-C3N4异质结协同增强光催化分解水制氢性能研究

为解决光催化分解水制氢过程中电荷复合速率快、效率低的问题，研究人员通过La掺杂与AgO负载构建Z型异质结催化剂AgO/La@g-C3N4（ALCN），实现16.7 mmol g-1 h-1的产氢速率，较原始g-C3N4提升13倍，为绿色能源转化提供了高效稳定的新型催化剂设计策略。

　　

在能源危机与环境问题日益严峻的背景下，太阳能驱动的水分解制氢技术被视为实现碳中和的关键路径。然而，传统光催化剂如石墨相氮化碳（g-C₃N₄）面临电荷复合快、可见光利用率低的瓶颈。中南大学化学化工学院的研究团队创新性地将稀土La掺杂与窄带隙AgO纳米颗粒负载相结合，构建了具有定向电荷转移通道的Z型异质结催化剂，相关成果发表于《Materials Today Catalysis》。

研究采用超声辅助湿法浸渍制备La掺杂g-C₃N₄纳米片（LCN），并通过氧化还原反应在表面锚定AgO纳米颗粒。通过X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）和X射线光电子能谱（XPS）证实了异质结的成功构建，紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和莫特-肖特基测试揭示了能带结构的优化。光电化学测试与光致发光光谱（PL）表明，该体系显著抑制了电子-空穴复合。

3.1 催化剂形貌与结构

SEM/TEM显示AgO纳米颗粒（18 nm）均匀分散在g-C₃N₄纳米片上，EDX图谱证实La、Ag、O元素的共存。XRD中31°的衍射峰对应AgO的（101）晶面，FTIR中806 cm^-1峰减弱表明AgO与g-C₃N₄的化学相互作用。

3.2 光催化活性

在300 W氙灯照射下，最优样品ALCN-0.3的产氢速率达16.7 mmol g^-1 h^-1，分别是原始g-C₃N₄、LCN和Ag₂O复合物的13倍、4倍和2倍。三乙醇胺（TEOA）作为空穴牺牲剂时效果最佳，循环5次后活性保持92%。

3.3 作用机制

能带分析表明，La掺杂在g-C₃N₄中引入中间能级促进电荷迁移，而AgO（1.16 eV）与g-C₃N₄（2.89 eV）形成的p-n异质结通过内置电场（BIEF）驱动Z型电荷转移：AgO的导带电子与g-C₃N₄的价带空穴复合，保留强还原性电子（-1.2 V vs. NHE）参与质子还原。

该研究为设计高效Z型光催化剂提供了新范式，通过稀土掺杂与异质结工程的协同效应，实现了可见光吸收范围拓展与电荷分离效率的同步提升。所开发的ALCN催化剂在绿色氢能规模化生产中展现出重要应用潜力，同时为CO₂还原、污染物降解等光催化体系的设计提供了借鉴。