定向调控木质纤维素生物炭羰基活性位点优化过一硫酸盐催化体系及其在地下水修复中的应用

本文创新性提出漆酶介导的木质纤维素组分定向调控策略，通过降低原料中27%木质素含量并提升纤维素比例，成功制备羰基(C=O)含量提升213%的生物炭(BC-LR)。研究表明，BC-LR/PMS体系通过C=O介导的非自由基路径(1O2和表面电子转移)主导污染物降解，对苯酚、双酚F等典型污染物展现广谱去除能力，并在复杂水文地质条件下保持高效动态修复性能，为设计高性能PMS催化生物炭提供了理论依据。

　　

Highlight

漆酶预处理通过特异性降解木质素（27%含量降低）并增加纤维素比例，使生物炭(BC-LR)的羰基(C=O)含量显著提升213%。这种"酶法雕刻"策略巧妙调控了木质纤维素组分，为定制化设计催化活性位点提供了新思路。

Effect of laccase pretreatment on biochar properties

木质纤维素组分变化对生物炭表面功能的调控机制通过三方面揭示：1）原料组分分析显示漆酶处理使小麦秸秆(LR)的纤维素/木质素比例逆转；2）拉曼光谱证实BC-LR的缺陷程度更高（I_D/I_G=1.21 vs 1.03）；3）XPS揭示BC-LR的C=O含量达12.7%，是BC-WS的3.13倍。有趣的是，热解过程中纤维素衍生的挥发性有机物（如醛类、酮类）成为构建C=O活性位点的"分子积木"。

Conclusions

本研究首次建立木质纤维素组分-生物炭羰基含量-催化性能的定量关系：BC-LR的C=O含量与苯酚降解动力学(R²=0.9145)和PMS分解动力学(R²=0.9957)呈强正相关。该体系在模拟含水层中展现"智能适应"能力，即使在含腐殖酸(20 mg/L)或高盐度(10 mM NaCl)条件下，仍能保持>85%的污染物去除率，为复杂环境地下水修复提供了可靠方案。