全干法制备核鞘结构碳纳米管纱线电极在纤维状染料敏化太阳能电池中的应用研究

这篇研究报道了一种新型全干法制备的核鞘结构碳纳米管纱线电极（CSCNY），通过机械干法工艺将碳纳米管（CNT）薄膜包覆在多股绞合CNT纱线上，作为柔性固态纤维状染料敏化太阳能电池（FDSSC）的对电极（CE）。该电极通过消除内部张力维持纤维的螺旋形态，其光滑表面减少了与光电极的界面空隙，从而促进电荷传输和离子扩散。电化学分析表明，CSCNY对I?/I3?氧化还原电对表现出增强的电催化活性，使FDSSC的功率转换效率（PCE）达到6.25%，优于传统铂（Pt）基电极，并展现出优异的机械耐久性（450次弯曲循环后效率保持80%以上）和长期稳定性（>200小时）。

　　

摘要

传统纤维状染料敏化太阳能电池（FDSSC）依赖铂（Pt）作为对电极（CE），但高昂的成本和材料稀缺性限制了其实际应用。本研究通过干法机械工艺开发了一种核鞘结构碳纳米管纱线（CSCNY），将CNT薄膜包覆在多股绞合CNT纱线（MCNY）表面，形成兼具高导电性和界面稳定性的CE。CSCNY通过消除内部张力维持纤维的螺旋形态，其光滑表面减少了与光电极的界面空隙，从而优化电荷传输和离子扩散。电化学分析证实，CSCNY对I^?/I₃^?氧化还原电对表现出显著增强的电催化活性，使FDSSC的功率转换效率（PCE）达到6.25%，超越传统Pt基器件（4.35%），并展现出优异的机械耐久性（450次弯曲循环后效率保持80%以上）和长期稳定性（>200小时）。

1 引言

随着物联网（IoT）的发展，可穿戴电子设备对自供电系统的需求激增。FDSSC因其一维结构、高柔性和纺织集成潜力成为研究热点，但其Pt基CE的高成本和刚性限制了应用。碳纳米管（CNT）因其高导电性和机械强度成为理想替代材料，但现有CNT基CE存在结构不稳定、电化学性能不足等问题。本研究提出了一种全干法制备的CSCNY电极，通过核鞘结构设计解决上述挑战。

2 结果与讨论

2.1 CNY电极的制备与表征

通过化学气相沉积（CVD）制备垂直排列CNT（VACNT），经干法纺丝和绞合得到单股（SCNY）和多股（MCNY）CNT纱线。MCNY因残余扭转应力易解旋，而CSCNY通过CNT薄膜包覆（4次涂覆循环为最优条件）显著提升结构稳定性，线性电阻降至15.9 Ω·cm^?1。

2.2 界面结构分析

SEM显示CSCNY与TiO₂/Ti光电极的界面接触更紧密，减少了空隙，而MCNY因表面不规则性导致界面缺陷。

2.3 光伏性能

CSCNY基FDSSC的PCE达5.26%（最高6.25%），优于Pt基器件（4.35%），主要归因于更高的填充因子（FF=0.66）和开路电压（V_OC=0.63 V）。

2.4 电化学特性

电化学阻抗谱（EIS）显示CSCNY的电荷转移电阻（R_CE=13.8 Ω）低于Pt（26.1 Ω）。循环伏安（CV）和塔菲尔曲线证实其对I^?/I₃^?的催化活性最优。

2.5 机械柔性与稳定性

CSCNY基器件在450次弯曲后效率保持80%以上，且连续运行200小时性能稳定。纺织集成演示中，5×5阵列模块实现了3.3 V输出电压和2.8 mW功率输出。

3 结论

CSCNY通过干法制备工艺实现了高电催化活性和机械稳定性，为柔性FDSSC提供了可规模化生产的Pt替代方案，推动可穿戴能源技术的发展。

4 实验方法

包括VACNT生长、CNT纱线制备、光电极修饰（TiO₂/Ti）、凝胶电解质配方及器件组装与测试流程。