交替脉冲驱动的高熵介孔膜周期性再生技术提升了连续的无膜PET废物回收利用效率，并实现了氢气的协同生产

《Advanced Functional Materials》：Alternating Pulse Driven Periodic Reactivation of High-Entropy Mesoporous Film Boosts Continuous Membrane-Free PET Waste Upcycling Coupled with H2 Production

聚酯酸电解回收新策略：基于高熵催化剂的交替脉冲法实现甘油酸与氢气同步高效制备，产率达2.28 mmol cm?2 h?1和108 mL cm?2 h?1，机理研究揭示活性位点周期性再生与无休息期运行机制。

　　

摘要

将聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）水解产物通过电化学方法转化为高附加值化学品，为解决塑料污染和能源需求提供了一种可持续的解决方案。然而，传统的基于贵金属的电催化剂由于表面氧化和中间产物中毒而容易迅速失活，而传统的脉冲电催化策略在静止电位下效率较低。本文开发了一种交替脉冲（ALT）策略，使用了一种介孔高熵薄膜（m-HEA/NF）双功能催化剂，实现了甘醇酸（GA）的连续阳极生成与氢气（H?）的阴极释放。该系统在250 mA cm?2的电流密度下，甘醇酸的法拉第效率（FE GA）达到97%，氢气的法拉第效率（FE H?）接近100%，甘醇酸和氢气的产率（PR GA和PR H?）分别为2.284 mmol cm?2 h?1和108 mL cm?2 h?1，显著优于传统的脉冲策略。值得注意的是，无膜流动系统能够输出2 A的电流，甘醇酸的产率为15.114 mmol cm?2 h?1，显示出其在工业应用中的巨大潜力。原位光谱分析表明，交替脉冲策略通过定期再生活性位点有效减缓了金属氧化并防止了中间产物的积累，而交替的阳极/阴极循环消除了静止期，提高了运行效率。这项工作为可持续电合成建立了一个通用范式，将塑料的增值利用与高效氢气生产相结合。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。