高效的原位细胞建模通过瞬态红外光谱技术提升了催化微动力学的定量分析能力

《AIChE Journal?AIChE》：Efficient in situ cell modeling boosts catalytic microkinetics quantification by transient infrared spectroscopy

在位红外光谱结合瞬态动力学方法可精准测定工业催化剂反应中间体及本征动力学参数，但需解决流场复杂导致的残存物种干扰问题。本研究通过理想反应器组合建模并利用停留时间分布实验参数拟合，成功优化了两类商业反应器的流场特性。基于稳态同位素瞬态动力学分析，在甲烷蒸汽重整反应中推导出关键表面反应的速率常数，显著提升催化过程开发效率，并为新一代光谱系统设计奠定基础。

　　

摘要

结合使用漫反射红外傅里叶变换光谱技术（diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy）和瞬态动力学方法，可以定量分析工业异质催化剂中的关键中间产物及其内在动力学过程。然而，由于快速气体切换过程中复杂的非理想流动现象，原位（in situ）测量结果会受到残留物质的影响而变得模糊不清。在此，我们采用理想反应器模型对实验装置进行建模，并通过专有软件根据停留时间分布实验数据调整相关参数。随后，我们对甲醇蒸汽重整反应进行了稳态同位素瞬态动力学分析，以确定关键表面反应的速率常数。我们的方法能够精确且一致地估算出两种不同实验装置下的微观动力学参数，从而显著优于那些产生不一致结果的常规方法。这一分析框架不仅提升了现有原位装置在催化过程开发中的有效性，还为下一代光谱系统的设计与优化奠定了重要基础。

利益冲突声明

所有作者均不存在需要披露的利益冲突。