铜基N2O2催化剂中亚胺桥结构调控电子特性以提升CO2电催化还原为高值化学品效率

本研究通过席夫碱反应制备了四种不同链长和芳香性的Cu-N2O2配位催化剂（Cu-N2O2-n），系统调控亚胺桥结构优化了Cu中心电子结构与配位环境，显著提升了电催化CO2还原反应（ECO2RR）中CH4和C2H4的选择性（法拉第效率达73.5%），同时抑制析氢副反应，为高效铜基催化剂设计提供了新思路。

　　

Highlight

材料形貌表征

通过SEM和TEM对材料微观形貌进行详细分析。如图1(a)所示，N₂O₂-1配体呈现规则多边形结构。与Cu配位后，SEM（图1(b)）和TEM（图1(c)）分析证实Cu-N₂O₂-1保持了该多边形态。TEM-EDS元素映射（图1(d)）显示Cu、C、N和O在Cu-N₂O₂-1中均匀分布。图1(e)显示N₂O₂-2配体具有特征性棒状形貌。

结论

本研究通过系统化学结构调整有效调控了Cu-N₂O₂催化剂的电子结构。优化后的Cu-N₂O₂配位化合物在ECO₂RR中表现出卓越催化性能，特异性促进CO₂向CH₄转化。在-1.7 V vs. RHE电位下，Cu-N₂O₂-3催化剂对CH₄和C₂H₄的总法拉第效率比H₂副产物高4.8倍。此外，CuN₂O₂-3催化剂展现出优异的稳定性。