手性传递外延法实现圆偏振敏感ReS2单层单晶的可控生长

研究团队通过"台阶-阶梯-扭结"策略，在绝缘衬底上实现了低对称性二维材料ReS2单层单晶的手性选择性外延生长，解决了传统方法无法同时控制面内取向和面外手性的难题。该研究获得>97.5%的手性选择性和>99%的面内取向一致性，产品展现出1.9的光电检测各向异性比和优异的圆偏振光区分能力，为二维材料的外延生长提供了全新思路。

　　

在半导体器件小型化的进程中，二维材料因其原子级厚度和独特电子特性被视为后硅时代的重要候选。然而，要实现晶圆级单晶薄膜的制备，关键在于精确控制二维晶体的面内取向和面外手性。这一挑战在低对称性二维材料中尤为突出，例如三斜晶系的ReS₂，其复杂的晶体结构导致传统外延方法难以实现手性选择性的单晶生长。

北京大学深圳研究生院新材料学院等机构的研究人员创新性地提出"台阶-阶梯-扭结"衬底工程策略，在绝缘MgO衬底上成功实现了手性传递外延生长。通过密度泛函理论(DFT)计算指导衬底设计，结合化学气相沉积(CVD)技术，获得了具有>97.5%手性纯度和>99%取向一致性的ReS₂单层单晶。该成果发表于《Nature Communications》，为解决低对称性二维材料的可控生长提供了普适性方法。

研究主要采用三项关键技术：(1)通过DFT计算筛选具有C_4v对称性的MgO(001)作为基础衬底面；(2)利用定制切割角度和热退火构建手性表面微结构；(3)结合角分辨拉曼光谱(CPR)和环形暗场扫描透射电镜(ADF-STEM)等多尺度表征手段验证晶体取向和手性。

台阶-阶梯-扭结策略的衬底设计

理论计算表明MgO(001)面可抑制ReS₂晶界形成，而[110]方向阶梯能打破取向简并度。引入[100]/[010]扭结后，衬底表面失去镜面对称性，实现手性从衬底向二维晶体的传递，R-ReS₂在MgO(12l)^R上的结合能比S构型低0.38 eV。

手性选择单晶的生长表征

实验获得15-20 μm的纺锤形单晶，ADF-STEM显示完美排列的Re₄链。SAED图谱证实所有区域均为单一取向，CPR光谱显示S-ReS₂的圆偏振强度差(CID)在212 cm^-1处达0.523。统计200个晶体发现MgO(12l)^S上S构型占比98.7%。

器件性能验证

单晶ReS₂场效应晶体管迁移率达3.35 cm²V^-1s^-1，是多晶样品的30倍。光电探测器在532 nm光照下各向异性比1.9，响应度113.76 A W^-1。R-ReS₂器件对右旋圆偏振光(RCP)的光电流不对称因子(g_lph)为-0.31，与厚层手性材料相当。

该研究首次实现了二维材料生长过程中手性、取向和单晶性的全面控制，突破了传统外延方法对低对称性材料的局限。通过精确设计衬底表面微结构，将手性从三维衬底传递至二维晶体，为制备晶圆级手性选择单晶开辟了新途径。所获得的ReS₂单晶展现出优异的光电各向异性和圆偏振灵敏度，在偏振敏感光电探测器、自旋电子器件等领域具有重要应用前景。该方法可推广至MoO₂等其他低对称性二维材料，为后摩尔时代功能器件的材料基础提供了新的解决方案。