单层CrBr3中逐级组装的多极化子及其表观电荷调控机制研究

研究人员通过扫描隧道显微镜(STM)在单层CrBr3中首次实现多极化子的可控构建，揭示其表观电荷可被基底空穴补偿形成"极化子-激子液滴"，为研究原子极限下的多体相互作用提供了新范式。该成果发表于《Nature Communications》。

　　

在量子材料研究领域，如何精确操控单个电荷始终是重大挑战。传统方法难以实现多电荷的稳定聚集，因为库仑斥力会阻碍同种电荷的近距离共存。极化子（polaron）作为一种由过剩电荷与局域晶格畸变耦合形成的准粒子，理论上可以突破这一限制，但多极化子（multipolaron）的存在性长期缺乏实验证据。

武汉大学物理科学与技术学院的研究团队利用分子束外延生长的单层CrBr₃/HOPG体系，通过扫描隧道显微镜(STM)的原子级操控，首次实现了从单极化子到九极化子的逐级组装。研究发现多极化子会捕获基底空穴形成"极化子-激子液滴"（polaron-exciton droplet），使其表观电荷显著低于实际电子数。该成果发表于《Nature Communications》，为设计新型电子器件和探索强关联量子态提供了新思路。

关键技术包括：4.2K超低温STM原子操纵技术、分子束外延制备单层CrBr₃、基于HSE06杂化泛函的第一性原理计算、马库斯理论模拟极化子跃迁势垒。使用的高定向热解石墨(HOPG)基底具有独特的低载流子密度特性。

结果与讨论

单极化子的表征与操控

通过2D电导谱确认单极化子诱导的导带向上弯曲（~0.8 eV）和极化子态。在1.8V偏压下实现单极化子的创建（成功率96%）、移动（阈值速度4.8nm/s）和擦除，其跳跃频率与隧道电流呈R∝I^N-1关系，证实为声子辅助的电子驱动过程。

多极化子的可控组装

通过STM针尖将单极化子逐级组装为双极子（3.7?间距）、三极子直至九极子。随着电子数N增加，局域能带弯曲加剧（ΔE∝N），极化子态能量从-0.8eV（单极子）上移至-0.4eV（三极子）。第一性原理计算显示Cr-d_z2轨道主导极化子态。

表观电荷的异常降低

多极化子在移动时会出现离散化的表观电荷状态（如五极子可表现为2-5个电荷）。理论揭示这是HOPG基底空穴被捕获形成激子对所致，使体系总能量降低270meV（声子相干能）>215meV（库仑斥力）。基底屏蔽效应使双极子平衡距离从3.7?（实验）延长至5.4?（理论）。

稳定机制与极限

临界电子数N_C=5时极化子态达到费米能级。超过此限后，多极化子通过捕获更多空穴（最大捕获数取决于尺寸）实现稳定，形成新型"极化子-激子液滴"基态。这种电荷补偿机制不同于传统的光致激子，为设计低耗散电荷存储器件提供了可能。

该研究建立了多极化子研究的原子级操控平台，不仅验证了Frank-Lieb-Seiringer理论预言的N极化子束缚态，其发现的电荷补偿机制更突破了传统极化子理论的框架。未来可通过调控基底载流子浓度来实现多极化子态的动态切换，在量子模拟和自旋电子器件领域具有重要应用前景。