动态电子再分布调控的Fe-Zr双金属有机凝胶：打破吸附容量与再生能垒的权衡关系

本研究创新性地开发了Fe-Zr双金属有机凝胶(FeU-1 MOG)，通过金属节点间动态电子迁移机制(Metal···π)，实现了对甲苯吸附容量(975.4 mg/g @ P/P0=0.9)和脱附活化能(34.9 kJ/mol)的协同优化。该工作为设计智能型VOCs吸附剂提供了电子调控新范式。

　　

Highlight

突破性发现：我们报道了一种突破吸附-脱附性能权衡的铁-锆双金属有机凝胶(FeU-1)，其甲苯吸附容量高达975 mg/g（相对压力P/P₀ = 0.97），同时将脱附活化能从传统UiO-66的169.1 kJ/mol显著降低至34.9 kJ/mol。原位漫反射红外光谱(DRIFTS)和X射线光电子能谱(XPS)揭示了吸附-脱附循环中铁-锆节点间的"电子跷跷板"效应，这种可逆的电子不对称分布巧妙调节了金属···π相互作用强度。

Toluene adsorption-desorption performance

吸附性能秀：298K静态吸附实验显示，活化后的FeU-1对甲苯的饱和吸附量达975.4 mg/g，远超UiO-66 MOF(471.5 mg/g)和UiO-66 MOG(882.6 mg/g)。与文献报道材料相比（图1e，表S4），FeU-1展现出显著优势，特别适用于石油精炼过程或有机溶剂储罐泄漏应急处理场景。

Conclusion

机制启示：低配位开壳层金属节点通过金属···π相互作用展现卓越甲苯吸附能力。研究首次揭示金属节点间电子转移可动态调控相互作用强度，在增强吸附亲和力的同时降低脱附能垒。这为设计具有可调电子结构的双金属节点提供了全新思路，推动智能吸附材料发展。