高压下La4Ni3O10密度波坍塌与超导态涌现的瞬态光谱证据

为解决镍酸盐超导体中密度波(DW)与超导性(SC)的竞争机制问题，研究人员通过搭建原位低温高压泵浦-探测光谱系统，首次揭示了La4Ni3O10在压力作用下DW能隙的连续抑制及17.4 GPa时的突然坍塌，随后观测到超导态特征信号（Tc≈23 K，2ΔSC/kBTc=3.0）。该研究明确了DW与SC的强竞争关系，为理解镍酸盐高温超导机制提供了关键光谱证据。

　　

在高温超导材料探索中，镍酸盐家族近年来因展现出与铜氧化物和铁基超导体相似的电子关联特性而备受关注。特别是Ruddlesden-Popper型镍酸盐La₃Ni₂O₇和La₄Ni₃O₁₀在高压下出现的超导现象，为研究非常规超导机制提供了新平台。然而，高压金刚石对顶砧技术限制了传统光谱手段对密度波(DW)和超导能隙的探测，导致学界对DW与超导性(SC)的竞争关系、结构相变的作用等关键问题存在争议。

北京大学的研究团队创新性地将超快光学泵浦-探测技术与高压低温系统结合，搭建了原位测量平台。通过分析La₄Ni₃O₁₀在0-25.6 GPa压力范围内的瞬态反射率ΔR/R，首次完整描绘了DW态到超导态的演化路径。研究采用1560 nm探测光与780 nm泵浦光的飞秒脉冲组合，利用Rothwarf-Taylor(RT)模型解析准粒子弛豫动力学，定量提取了DW能隙(Δ_DW)和超导能隙(Δ_SC)。

压力诱导的密度波演化
研究发现常压下136 K的DW转变温度(T_DW)随压力以-2 K/GPa速率缓慢下降，能隙Δ_DW从55 meV逐渐减小至19 meV。值得注意的是，尽管T_DW仅降低约20%，Δ_DW却出现不成比例的显著抑制，暗示能隙各向异性重分布或量子涨落增强。在17.4 GPa附近，DW信号突然消失，与单斜相到四方相的结构转变点吻合，证实DW稳定性与晶体结构密切相关。

超导态的涌现特征
压力超过17.4 GPa后，低温区出现新的弛豫组分：

1. 上升时间τ_r在17 K（17.4 GPa）至23 K（25.6 GPa）区间呈现开启行为
2. 弛豫时间τ₁'在相同温度点出现发散特征
3. 光激发准粒子密度n与泵浦光通量Φ呈线性关系（ΔR/R∝Φ），符合全能隙激发特征
   这些现象与MgB₂和电子掺杂铜酸盐中的超导特征一致，结合输运实验结果，确认这是超导态的信号。通过RT模型拟合得到2Δ_SC/k_BT_c≈3.0，处于弱耦合s波超导范围。

技术方法要点

1. 采用光学浮区法制备La₄Ni₃O₁₀单晶样品
2. 搭建原位高压低温泵浦-探测系统（Be-Cu金刚石对顶砧，KBr传压介质）
3. 通过120 fs脉冲激光（780 nm泵浦/1560 nm探测）测量瞬态反射率
4. 基于RT模型定量分析能隙参数

竞争序与结构关联
研究揭示DW与SC在相图中存在明确分界，未发现共存区域，表明两者存在强竞争关系。与双层La₃Ni₂O₇不同，La₄Ni₃O₁₀中自旋密度波(SDW)和电荷密度波(CDW)始终保持耦合直至消失，未出现解耦现象。理论计算指出，四方相中Ni-e_g轨道分裂能Δ的降低可能促使超导配对对称性从s^±波向d波转变。

这项发表于《Nature Communications》的研究首次提供了镍酸盐高压超导的完整能隙演化图谱，证实结构相变在DW坍塌中的决定性作用。发现超导仅出现在四方相且与DW强烈竞争，为理解镍酸盐超导机制提供了关键实验约束。开发的超快高压光谱技术为研究其他量子材料中的竞争序开辟了新途径。