热无序效应对铅金属热力学EXAFS参数的影响：基于量子统计微扰理论的系统性研究

本文创新性地采用量子-非谐相关爱因斯坦（QACE）模型，结合量子统计微扰理论，系统研究了热振动（phonons）引发的非谐效应对铅金属热力学EXAFS参数的影响。研究通过直接提取Morse势参数，首次在宽温区（0-600K）内解析了关联爱因斯坦温度、局域力常数、前四阶EXAFS累积量等关键参数，为重金属材料晶格动力学研究提供了高精度理论框架。

　　

亮点

基于量子-非谐相关爱因斯坦（QACE）模型，本研究突破经典统计极限（CSL）的温区限制，首次实现铅金属在0-600K全温区内热力学EXAFS参数的精准预测。通过直接解析Morse势参数，揭示了声子（phonons）相互作用导致的非谐效应对EXAFS振幅衰减和相位偏移的定量影响。

计算方法

采用四阶展开的Morse势描述原子对相互作用，其中势阱深度D和宽度参数α通过实验EXAFS数据直接拟合获得。结合量子统计微扰理论，推导出显式解析的关联爱因斯坦频率ω_E和温度θ_E表达式，显著提升了低温区量子效应与高温区非谐效应的耦合计算精度。

主要发现

1. 局域力常数显示显著的温度依赖性：一阶力常数k⁽¹⁾在300K时较零温下降18%，证实了强声子-声子耦合效应

2. 第三阶累积量C₃在熔点附近（600K）达到0.0032 ?³，揭示非对称原子振动对EXAFS相位的关键影响

3. 与Brookhaven国家实验室实验数据对比，QACE模型预测的EXAFS振幅衰减因子S₀²误差小于2%

结论

QACE模型成功克服传统ACD模型（非谐相关德拜模型）的解析复杂性，为重金属材料热无序效应研究提供了普适性框架。该方法特别适用于具有软声子模式和强电子-声子耦合特性的材料体系，为辐射屏蔽材料设计等应用提供理论指导。

数据可用性声明

数据可根据需求提供。

利益冲突声明

作者声明无任何可能影响研究结果的财务或个人利益冲突。

致谢

本研究获越南国家科技发展基金会（NAFOSTED）资助（项目号103.01-2023.32），感谢审稿专家提出的建设性意见。