基于DNA工程化CdS量子点网络与多价金硫界面的多异质结光电化学平台用于TP53基因检测

本文创新性地构建了仿章鱼结构的多异质结光电化学(PEC)传感器，通过DNA引导的CdS量子点(QDs)网络组装与TiO2@MXene/AuNPs多异质结协同，实现了TP53肿瘤基因的超灵敏检测（检测限0.019 pM）。该平台通过TdT介导的DNA纳米线"触手"和链霉亲和素"头部"结构，结合多重Au-S键界面工程，显著提升了电荷分离效率和光电流响应，为癌症早期诊断提供了新工具。

　　

Highlight

本研究受章鱼结构启发，开发了一种仿生多异质结PEC生物传感器，通过整合DNA工程化的CdS量子点网络与多价金硫(Au-S)界面，实现了复杂生物体液中TP53基因的超灵敏检测。

Introduction

TP53基因作为关键抑癌因子，其突变与癌症进展和治疗响应密切相关。本研究突破传统PEC传感器的空间限制，采用分体式设计将靶标识别与信号转导分离，通过构建Z型、S型等多重电荷转移路径，结合表面等离子体(SPR)效应增强的肖特基结(Schottky junction)，显著提升光生载流子密度。

Section snippets

Chemicals and apparatus

实验试剂与仪器详见支持信息ESI?。

Fabrication of TiO₂/MXene nanofibers

通过静电纺丝技术制备自支撑TiO₂纳米纤维电极：将0.8 g聚乙烯吡咯烷酮(PVP)溶于乙酸/乙醇混合溶剂，加入1.8 mL钛酸四丁酯和0.4 mL MXene分散液，经纺丝-煅烧获得TiO₂@MXene异质结内核，后续嫁接金纳米粒子(AuNPs)形成肖特基结。

The feasibility of target-triggered PEC biosensing system

凝胶电泳证实TP53触发TdT聚合延伸形成T-rich DNA纳米线（图1A），与链霉亲和素网络通过A-T碱基配对构建"章鱼头-触手"结构。光电测试显示多异质结使光电流提升8.7倍，EPR证实光生电子-空穴对的有效分离。

Conclusion

该生物传感器通过仿生多级组装策略，解决了传统异质结空间错位和载流子动力学效率低下的难题，为TP53相关疾病的精准诊断提供了创新平台。