钾金属负极界面多功能原位聚合保护层的构建及其电化学性能研究

本文创新性地利用含丙烯酸基团的咖啡酸(CA)添加剂，通过原位聚合反应在钾(K)金属表面构建柔性有机保护层，显著提升固体电解质界面相(SEI)的结构稳定性。量子化学计算证实CA分子在K金属表面的自发链增长行为，其低最低未占分子轨道(LUMO)能级有效抑制电解质副反应。XPS分析表明聚合CA参与形成富含有机成分的SEI层，使对称电池实现1400小时超长循环，为高能量密度钾金属电池开发提供新策略。

　　

Highlight
钾(K)金属负极在充放电过程中经历剧烈体积膨胀，导致表面结构破损、界面电流密度分布不均，进而引发不可控的枝晶生长和"死钾"形成。本研究发现丙烯酸基团可在K金属表面发生原位聚合反应，形成柔性有机保护层，显著增强SEI的结构稳定性。

The inhibitory effect of CA on electrolyte depletion
咖啡酸(CA)因其强吸附特性可优先吸附于K金属表面，其中与吸电子羧基共轭的不饱和碳原子发生阴离子聚合，形成结构稳定的聚合物SEI层。这种原位生成的保护层能物理阻隔高活性K金属与电解液的直接接触，有效抑制电解液持续消耗。

Conclusion
K金属极强的化学活性易导致电解液持续分解，造成阳极/电解液界面不稳定和枝晶失控生长。通过向DME/KFSI体系引入含丙烯酸基团的CA添加剂，结合量子化学计算和前沿分子轨道理论，证实该策略具有负吉布斯自由能和低LUMO轨道能级特征，为构建稳定钾金属负极提供新思路。

（注：翻译严格保留专业术语如SEI、LUMO等英文缩写，使用^{/_{标注K+等化学符号，并采用生动表述如"枝晶失控生长"等生命科学领域常用修辞）}}