KCuGa(PO4)2中S=1/2海森堡反铁磁交替自旋链的磁性与电子结构研究：揭示量子自旋间隙与交替耦合机制

本文报道了KCuGa(PO4)2中S=1/2海森堡反铁磁交替自旋链（HAFM）的突破性发现：通过磁化率χ(T)和比热测量证实其存在12 K的自旋间隙（Δ），结合DFT+U计算揭示交替耦合参数α=0.40（Jmin≈-6.47 K/Jmax≈-16.18 K），为低维量子磁体（LDQMS）中自旋二聚化机制提供关键案例。

　　

Highlight

低维量子磁体（LDQMS）中自旋相互作用与维度的关联可催生奇异单态。本研究聚焦S=1/2自旋链体系KCuGa(PO₄)₂，发现其交替磁耦合J_min和J_max导致12 K的宽峰与指数衰减磁化率χ(T)，揭示基态存在自旋间隙。

Methods

采用固相法合成多晶样品，通过XRD精修确认单相性（χ²=4.85）。磁学测量结合LLG自旋动力学模拟，首次实现实验数据与理论模型的完美匹配。

Structural information

晶体结构分析显示Cu-O-Cu键角82°的特殊性，该角度显著小于典型交替链化合物（如CuGeO₃的98°），为探索超交换作用边界条件提供理想载体。

Lowest energy magnetic state

DFT+U计算发现：AFM1构型（最近邻与次近邻Cu²⁺均呈反铁磁耦合）为基态，证实Cu-O-Cu超交换路径虽短却主导强反铁磁相互作用（J_max≈-16.18 K）。

Discussion and conclusion

该体系交替参数α=0.40处于量子临界区域，其自旋间隙行为既不同于强二聚化体系（α→0），也区别于准长程有序态（α→1）。82°键角引发的反常磁耦合为理解超交换作用"角度-磁耦合"关系提供新范式。